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Jul 05, 2023

Chemometrischer Ansatz zur Bewertung des chemischen Verhaltens von Regenwasser in großer Höhe im Einzugsgebiet Shaune Garang im westlichen Himalaya

Wissenschaftliche Berichte, Band 12, Artikelnummer: 12774 (2022) Diesen Artikel zitieren 1182 Zugriffe 3 Zitate 5 Altmetrische Metrikdetails Die vorliegende Forschung wurde durchgeführt, um die Chemikalie zu analysieren

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 12774 (2022) Diesen Artikel zitieren

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5 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Die vorliegende Forschung wurde durchgeführt, um das chemische Verhalten des Regenwassers des Shaune Garang-Einzugsgebiets (32,19° N, 78,20° E) im Baspa-Becken zu analysieren, das auf einer hohen Höhe (4221 m über dem mittleren Meeresspiegel) im Himachal Himalaya liegt. Indien. Während des Untersuchungszeitraums wurden an fünf verschiedenen Standorten sechzehn Regenwasserproben aus dem Shaune Garang-Einzugsgebiet entnommen. Der volumengewichtete mittlere (VWM) pH-Wert des Regenwassers lag zwischen 4,59 und 6,73, mit einem Durchschnittswert von 5,47 ± 0,69, was auf die alkalische Natur des Niederschlags hinweist. Die Gesamtionenstärke im Regenwasser lag zwischen 113,4 und 263,3 µeq/l mit einem Durchschnittswert von 169,1 ± 40,4 µeq/l. Die wichtigsten dominanten Kationen waren Ca2+ (43,10 %) und Na+ (31,97 %), und die Anionen waren Cl− (37,68 %), SO42− (28,71 %) und NO3− (23,85 %) im Regenwasser. Die Ionenverhältnisse wurden zwischen allen Ionen berechnet. Der Anteil von (NO3− +Cl−) mit SO42− wurde mit 2,3 gemessen, was saure Seiten des Regenwassers aufgrund von HNO3, H2SO4 und HCl angibt. Eine multivariate statistische Bewertung der Regenwasserchemie durch Hauptkomponentenanalyse (PCA) zeigt die Bedeutung von vier Faktoren, die 78,37 % der Gesamtvarianz kontrollieren, einschließlich Vierkomponenten (PC1 erklärte 27,89 %, PC2 erklärte 24,98 %, PC3 erklärte 14,64 %, PC4 erklärte). 10,85 %). Der individuelle Beitrag von Faktor 1 (PC1) erklärt jedoch 27,89 % der Gesamtvarianz (78,37 %) und zeigt eine starke optimistische Ladung für Ca2+ und Cl−. Darüber hinaus weisen eine hohe Beladung mit Ca2+ und NO3− und eine mäßige Beladung mit SO42− auf den Beitrag der Verbrennung fossiler Brennstoffe und Bodenstaubs hin. Anthropogene und natürliche Schadstoffe beeinflussen durch Nah- und Ferntransporte die Zusammensetzung des Regenwassers im unberührten Himalaya. Das Untersuchungsgebiet erhält Niederschläge aus dem Westen und Nordwesten und transportiert Staub und Emissionen fossiler Brennstoffe aus der Thar-Wüste und den nordwestlichen Ländern.

Die Himalaya-Region bietet ein einzigartiges Ökosystem und eine Wasserressource für viele Flüsse in Ländern wie Indien, Nepal, Bhutan, Pakistan und China. Die Himalaya-Gletscher dienen als „Wassertürme“ und versorgen die flussabwärts gelegene Bevölkerung mit erheblichem Schmelzwasser1. Allerdings wirkt sich der Rückzug der Himalaya-Gletscher aufgrund von Veränderungen und Variationen im Niederschlagsmuster im Regime auf den Klimawandel aus2. Auch Luftverschmutzung wie Aerosole, Staub und Feinstaub bedroht die Himalaya-Region, indem sie den Strahlungshaushalt verändert. In den letzten Jahren haben die Luftschadstoffe aufgrund des lukrativen Bevölkerungswachstums extrem zugenommen. Die wachsende Bevölkerung führt zu einem Anstieg der Industrialisierung, Urbanisierung und des Energieverbrauchs3,4,5. Darüber hinaus ist Luftverschmutzung die fünftgrößte Todesgefahr weltweit, größer als Nahrungsmittelknappheit, Alkoholkonsum und ein körperlich inaktiver Lebensstil6. Studien zur Regenwasserchemie spiegeln die Luftverschmutzung wider, die der Atmosphäre durch natürliche oder anthropogene Quellen zugefügt wird6. Es hilft dabei, die vergleichende Bedeutung verschiedener Ursachen zu bestimmen und die wahrscheinliche Fähigkeit zur Pufferung der Versauerung in der Zukunft vorherzusagen7. Es trägt auch zum Verständnis der Quantifizierung der aus der Atmosphäre entfernten Schadstoffe bei. Als Schadstoffentfernungsmechanismus sind atmosphärische Niederschläge (wie Regen, Tau und Schnee) am wirksamsten. Es kann ein breites Spektrum chemischer Spezies und atmosphärischer Aerosole, löslicher Gase und den Beitrag verschiedener Schadstoffquellen (Kruste, Meer, anthropogen und natürlich) entfernen8,9,10,11,12,13. Studien zufolge ist der Säuregehalt des Regenwassers zu einer erheblichen Umweltgefahr geworden, die sich auf die Bodenbeschaffenheit, die Grundwasserqualität, die Vegetation, die Pflanzen und die menschliche Gesundheit auswirkt. Aus diesem Grund hat die Weltorganisation für Meteorologie das Global Atmospheric Watch-Programm ins Leben gerufen, um die sich ändernde Regenwasserchemie weltweit über mehrere Stationsnetzwerke zu überwachen.

Darüber hinaus steht die chemische Konfiguration des Regenwassers in direktem Zusammenhang mit verschiedenen Faktoren wie der natürlichen Strahlung, dem Schadstofftransport, den klimatischen Bedingungen und der Größe des Tropfens. Atmosphärische Partikel spielen eine entscheidende Rolle bei der Bildung von Wolken und Regen und beeinflussen die Energieverteilung in der Atmosphäre. Die von natürlichen und anthropogenen Quellen emittierten Partikel können weite Strecken vom Ursprungsort zurücklegen und durch verschiedene atmosphärische Mechanismen gefiltert werden14,15. Das Vorhandensein von Partikeln in der Atmosphäre wird durch verschiedene Mechanismen bestimmt, einschließlich des Auswaschprozesses, der als Unterwolkenspülung bekannt ist, und der Spülung in der Wolke, die als Regenausspülung bekannt ist. Durch den Auswaschprozess werden grobkörnige Partikel aus der Atmosphäre entfernt, während bei der Auswaschung feinkörnige Partikel integriert werden16,17. Die klimatischen Auswirkungen der atmosphärischen Partikel sind nicht gut verstanden, da es keine dokumentierten Studien zur physikalischen und chemischen Zusammensetzung des Regenwassers gibt18. Frühere Untersuchungen zur Regenwasserchemie wurden durchgeführt, um die physikalisch-chemische Zusammensetzung und ihre möglichen Quellen in mehreren Teilen der Welt, einschließlich Indien, zu bestimmen15,19,20,21,22, aber solche Studien sind in der Himalaya-Region selten.

Daher ist die Regenwasserchemie von entscheidender Bedeutung für das Verständnis des Mechanismus der pH- und EC-Schwankung in größeren Höhen in der Himalaya-Region. In der Himalaya-Region wurden umfangreiche Forschungsarbeiten durchgeführt, um die Chemie des Regenwassers zu bestimmen23,24,25,26. Daher besteht das Hauptziel der vorliegenden Untersuchung darin, die chemischen Eigenschaften von Regenwasser zu definieren und die Auswirkungen anthropogener und natürlicher Emissionsquellen im Regenwasser abzuschätzen. Darüber hinaus werden statistische Techniken und Trajektorienanalysen durchgeführt, um mögliche Ursachen für die Regenwasserzusammensetzung zu klassifizieren. Darüber hinaus liegen wahrscheinlich keine dokumentierten Arbeiten zur Regenwasserchemie in den Höhenlagen des Baspa-Beckens im Sangla-Tal vor. Daher haben wir uns auf eine detaillierte Studie konzentriert, um die Forschungslücke zu schließen, die physikalische und chemische Eigenschaften sowie mögliche Nährstoffquellen abdeckt. Darüber hinaus könnte diese Studie für ein besseres Verständnis der Rolle der Verwitterung und des hydrologischen Prozesses im Einzugsgebiet von Bedeutung sein. Ein besonderer Schwerpunkt wurde auf die multivariate statistische Bewertung der Regenwasserchemie gelegt.

Das Forschungsgebiet, das vergletscherte Becken Shaune Garang, liegt zwischen 31° 16′ 45″ N und 31° 18′ N und 78° 18′ 30″ E und 78° 22′ E im Baspa-Becken im Himachal Himalaya. Schmelzwasser vom Shaune-Garang-Gletscher fließt bei Sangla in den Baspa-Fluss. Die Gesamtfläche des Einzugsgebiets beträgt etwa 60 km2, während die Fläche oberhalb der Abflussmessstelle 38,13 km2 beträgt 27,28,29,30. Klimaparameter sind die Hauptregulatoren des Gebirgsökosystems und der Gletscherdynamik. Aufgrund der höheren Temperaturen ist das Gebiet von Mai bis September27 einer Ablation ausgesetzt. Dieses Einzugsgebiet erhält Niederschläge vom Monsun im Sommer31 und Westwinden im Winter durch Western Disturbance (WD)32. Im Himalaya wurde über eine übermäßige Inkonsistenz der Regen- und Schneefallmuster mit unterschiedlichen Niederschlagsmengen von 100 bis > 1600 cm33 berichtet, je nach Gelände und lokalen klimatischen Bedingungen. Der Beitrag des Monsuns ist vor allem im östlichen Himalaya größer und nimmt zum westlichen Himalaya hin ab.

Im Gegensatz dazu trägt der Westwind stärker zu den westlichen Teilen des Himalaya bei und nimmt in Richtung Osten ab. Die Gesteine ​​dieser Region ähneln dem Kristallin des höheren Himalaya. Es enthält pelitische und psammopelitische Metasedimente mit sauren und basischen Intrusivstoffen. In der Himalaya-Region kommen verschiedene Arten von Granit- und Gneisgesteinen vor, in denen häufig pegmatitische Adern im Spätstadium vorkommen. Auch dieser enthält hell graugrün gefärbten Feldspat. Rohtang-Gneis ist der Hauptbestandteil dieses Beckens. Chalkopyrit wird auch in seitlichen Moränenablagerungen des Himalaya gewonnen. Das Untersuchungsgebiet weist wesentliche geologische Komponenten der „Rakcham-Granitgruppe“34 auf. Die in Abb. 1 dargestellte Standortkarte zeigt die Regenwasserprobenahmestelle und die automatische Wetterstation (AWS) in großen Höhen im Shaune Garang-Einzugsgebiet im Himachal Himalaya.

Die Karte zeigt die Regenwasserprobenahmestelle und die automatische Wetterstation (AWS) in großen Höhen in Shaune Garang, Himachal Himalaya. Die Karte des Untersuchungsgebiets wird mithilfe eines geografischen Informationssystems im DST-FIST-finanzierten GIS-Labor, Abteilung für Umweltwissenschaften, Central University of Rajasthan (ArcGIS 10.1; Version 10.1 und Autorisierungsnummer: EFL691568009-1010) erstellt. Es wurden frei verfügbare Daten zum India Shapefile (http://www.diva-gis.org/gdata) und zum Digital Elevation Model (DEM) bei NASA Earth Data (https://search.earthdata.nasa.gov/search/) verwendet .

Die ionische Untersuchung von Kationen und Anionen im Regenwasser wurde im Einzugsgebiet von Shaune Garang während der Ablationssaison (Juni bis September) im Jahr 2017 durchgeführt. Während des gesamten Untersuchungszeitraums wurden im Einzugsgebiet 16 Regenwasserproben gesammelt. Regenwasserproben wurden in einem Regensammler aus einem Polyethyleneimer in Höhenlagen zwischen 3500 und 4500 m über dem Meeresspiegel gesammelt. Die Probestellen wurden im Einzugsgebiet in fünf Zonen unterteilt. Vor der Entnahme von Regenwasserproben wurde der Eimer gereinigt und zweimal mit destilliertem Wasser gespült. Regenwasserproben wurden mit 0,45 µm Filterpapier in eine vorgewaschene, gereinigte Polypropylenflasche gefiltert. Die Proben wurden während des Untersuchungszeitraums ereignisbezogen gesammelt. Daher unterliegen Regenereignisse keiner menschlichen Kontrolle oder Voreingenommenheit. Sie können also als Zufallsereignisse betrachtet werden, und die Probenahme von Regenwasserereignissen war eine „Zufallsprobenahme“. Die Sammlung erfolgte mit der manuellen Eimermethode mit einem Eimer aus hochdichtem Polypropylen. Die Entnahme erfolgte in einer Höhe von 5 m über dem Boden, um eine Kontamination der Proben durch Spritzer zu verhindern.

Der pH-Wert und der EC-Wert wurden vor Ort mit einem tragbaren Multiparameter-Instrument (HANNA) beobachtet, bevor die Proben mit Standardpufferlösungen kalibriert wurden. Das tragbare Multiparameter-Instrument (HANA, Modellnummer HI9829) ist ein wasserdichtes, tragbares Multiparameter-Protokollierungsinstrument. Die Multisensorsonde basiert auf einem Mikroprozessor und ermöglicht die Messung kritischer Parameter wie pH-Wert, Redoxpotential, Leitfähigkeit, gelöster Sauerstoff und Trübung. Regenwasserproben wurden bis zur Analyse bei 4 °C aufbewahrt. Mithilfe der Atomabsorptionsspektroskopie wurden die essentiellen Kationen (Ca2+, Mg2+, K+, Na+) bestimmt. Für Ca2+, Mg2+, K+ und Na+ hat das Gerät eine Nachweisgrenze von 0,05 ppm. Ein Ionenchromatograph (PERKIN ELMEWR), Dionex ICS 900, USA, mit einer Nachweisgrenze von 0,01 ppm wurde zur Analyse der Anionen (Cl−, SO42− und NO3−) bei einer Elutionsmittelflussrate von 0,25 ml/min verwendet. Wir haben die von Bisht et al. übernommenen Probenanalyseverfahren befolgt. (2017), das die Analyse von Anionen (Cl−, SO42− und NO3−) umfasst, wobei ein CO32–/HCO3–-Puffer als Eluent (1,7 mM Na2CO3/1,8 mM NaHCO3) für die isokratische Analyse dient, und 25 mM H2SO4 dient als Reagenz35. Zur Herstellung der Stammlösungen wurden die Natriumsalze jedes Ions auf eine Konzentration von 100 ppm verdünnt. Als Grundlage für die Berechnungen zur Bestimmung der Konzentrationen dienten die Peakflächen der Standards. Die Spitzenreaktion wurde einmal alle fünf Proben durch Ausführen von Standard-Dreifachversuchen überprüft. Wenn die Abweichung größer als zwei Prozent war, wurde eine Neukalibrierung durchgeführt. Die methodische Genauigkeit wurde unter Verwendung bekannter Standardlösungen ionischer Radikale beibehalten. Das Hybrid Single-Particle Lagrange Integrated Trajectory (HYSPLIT)-Modell des NOAA Air Resources Laboratory (http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html) wurde verwendet, um den Ursprung von Luftpaketen zu ermitteln, die eine Höhe von 1000 m erreichen im Einzugsgebiet von Shaune Garang. Die Niederschlagsdaten wurden vom Climate Hazards Center InfraRed Precipitation with Station Data (CHIRPS) bezogen. CHIRPS integriert Satellitenbilder mit einer Auflösung von 0,05° mit In-situ-Stationsdaten, um gerasterte Niederschlagszeitreihen mit mehr als 30 Jahren quasi-globalen Daten für Trendanalysen und saisonale Dürreüberwachung zu erstellen.

Die vorliegende Untersuchung definiert die chemischen Eigenschaften von Regenwasser, um die Auswirkungen anthropogener und natürlicher Emissionsquellen im Regenwasser im höheren Himalaya abzuschätzen. Diese Art von Forschung ist in der Himalaya-Region rar. Unwegsames Gelände und schlechte Wetterbedingungen stellen für die Forscher Hürden bei der Datenerfassung und der Aufrechterhaltung der Qualität dar. Das Probenahmeprotokoll wurde von der Probenahme über die Konservierung des Regenwassers bis zur chemischen Analyse mit größter Sorgfalt befolgt. Darüber hinaus wurden Regenwasserproben verworfen, die Spuren, Schmutz, Schmutz oder Staub aufwiesen. Die durch die chemische Analyse erfassten Daten wurden mit der Ionenbilanzmethode getestet. Die Daten wurden unter Berücksichtigung der Kalibrierung und der Blindabmessungen untersucht, um die analytische Qualität sicherzustellen. Das Elektroneutralitätsprinzip beschreibt die Vorrangstellung der chemischen Analyse, die anhand des Ionengleichgewichts bei bestimmten Vorkommnissen in Proben gemessen werden kann. Das Verhältnis von Kationen zu Anionen in Regenwasserproben lag zwischen 0,74 und 1,56, mit einem Durchschnittswert von 1,10 ± 0,24. Die lineare Regressionsanalyse half bei der Bestimmung des Nettoladungsgleichgewichts zwischen den Kationen (NH4+, Na+, K+, Ca2+ und Mg2+) und Anionen (Cl−, NO3−, SO42− und HCO3−) in den Regenwasserproben. Dies diente als Qualitätskontrollmaßnahme für die Daten. Um die Datenqualität weiter zu ermitteln, wurde eine lineare Regression des Gesamtkations gegenüber dem Gesamtanion durchgeführt. In den Proben ist eine signifikante lineare Regression (r = 0,60) zwischen der Gesamtmenge an Anionen und Kationen zu beobachten (Abb. 2). Die aus der linearen Regression erhaltene Steigung (m = 1,3) weicht zur höheren Seite der idealen 1:1-Referenzlinie ab. Das Ergebnis zeigt, dass die Datenqualität präzise genug für die weitere Analyse ist. In der aktuellen Untersuchung liegt die Abweichung von ≤ 40,4 für die Gesamtionenkonzentration von 169,14 µeq/l im akzeptablen Bereich von 113,45–263,33 µeq/l. Bei Proben in großer Höhe können solche Abweichungen im Ionengleichgewicht jedoch durch Schwankungen niedriger und höherer Ionenkonzentrationen und das Vorhandensein schwacher organischer Säuren verursacht werden. Eine in der Atmosphäre vorherrschende organische Säure verdunstet in Verbindung mit dem H+-Ion in nicht konservierten Wasserproben wahrscheinlich schnell und in Regenwasserproben waren ihre Mengen geringer21. Die volumengewichteten mittleren (VWM) Konzentrationen der beobachteten chemischen Spezies im Regenwasser des Shaune Garang-Einzugsgebiets wurden wie folgt berechnet36:

Korrelation zwischen der Summe der Anionen und der Summe der Kationen während der Ablationsperiode 2017.

Ci bezeichnet die Konzentration einer bestimmten chemischen Spezies (µeq/l). Im Gegensatz dazu stellen Pi und N die Niederschlagsmenge für jedes Ereignis (in mm) bzw. die Gesamtzahl der Niederschlagsereignisse dar.

Der pH-Wert von Regenwasser weist auf das Vorhandensein wichtiger ionischer Bestandteile hin, die entweder aus atmosphärischer Gasassimilation oder aus anthropogenen Quellen stammen. In der Atmosphäre werden erhebliche ionische Spezies im Regenwasser durch Spülprozesse in der Wolke und unterhalb der Wolke verursacht37. Obwohl Schwefel- und Salpetersäure aus Stickstoff- und Schwefeloxiden entstehen, lösen sie sich frei im Wolkenwasser und erzeugen zusätzliche Wasserstoffionen. Darüber hinaus löst sich ein höherer Kohlendioxidgehalt (CO2) in der Atmosphäre im Wolkenwasser auf und erzeugt schwache Kohlensäure26 (pH < 5,6, d. h. atmosphärisches CO2-Gleichgewicht), was auf das Vorhandensein saurer Spezies in der ionischen Zusammensetzung des Regenwassers hinweist. Im Gegensatz dazu deutet ein pH-Wert von mehr als 5,6 auf das Vorhandensein basischer Arten, insbesondere Krustenarten oder Mineralstaub, hin38. Der pH-Wert des Regenwassers schwankte zwischen 4,59 und 6,73. Der Mittelwert mit der Standardabweichung von 5,47 ± 0,69 während des Untersuchungszeitraums weist auf eine Mischung aus anthropogenen und natürlichen chemischen Bestandteilen im Einzugsgebiet hin (Abb. S1a). Der niedrigste gemessene pH-Wert lag am 3. September 2017 bei 4,59 mit einer Niederschlagsmenge von 7,28 mm, was darauf hindeutet, dass das Regenwasser im Wassereinzugsgebiet gelegentlich sauer ist. Am 13. September 2017 wurde ein hoher pH-Wert sowie 36,25 mm Niederschlag und das Vorhandensein erheblicher alkalischer Aerosole registriert. Mehrere Studien in großen Höhen in Indien und auf der ganzen Welt berichten über einen durchschnittlichen pH-Wert von Regenwasser von 5,10–6,40. Die Variation der pH- und EC-Werte von Regenereignissen während des Untersuchungszeitraums an der Probenahmestelle ist in Abb. S1b dargestellt. Im Himalaya, in Kullu, lag der pH-Wert des Regenwassers Berichten zufolge zwischen 5,16 und 3,3624, während er in Darjeeling zwischen 5,0 ± 0,825 schwankte. Der VWM-pH-Wert des Regenwassers wurde mit 5,56 ± 0,29 beobachtet, was auf die Mischung anthropogener und natürlicher chemischer Bestandteile im Regenwasser des Shaune Garang-Einzugsgebiets hinweist. Darüber hinaus ist der weitere grundlegende Bestandteil des Regenwassers die spezifische Leitfähigkeit, anhand derer die Qualität des Regenwassers überprüft wird. Die in diesem Tal beobachtete durchschnittliche spezifische Leitfähigkeit betrug 13 bis 36 μS/cm mit einem Durchschnittswert von 22,31 ± 7,3. Die spezifische Leitfähigkeit in diesem Einzugsgebiet ist niedriger als der gemeldete Wert von 7 bis 57 μS/cm in der Himalaya-Region39,40. Die spezifische Leitfähigkeit gegenüber der Summe von Anionen und Kationen ist in Abb. 3 dargestellt. Die Ergebnisse zeigen eine stärkere Korrelation mit Anionen (R2 = 0,89) als mit Kationen (R2 = 0,60). Die hohe Korrelationsdarstellung des Anions mit der Leitfähigkeit ist auf die geringere Standardabweichung der Datenpunkte zurückzuführen.

Streudiagramm der Leitfähigkeit gegen (a) die Summe der Anionen und (b) die Summe der Kationen.

Zur Bestimmung des Regensäuregehalts wird eine lineare Regressionsanalyse zwischen der Ionenkonzentration von Wasserstoffionen (H+) im Regenwasser und der Niederschlagsmenge aufgetragen (Abb. S2). Es wurde festgestellt, dass die Korrelation zwischen Niederschlag und Wasserstoffionenkonzentration nicht gut korreliert (r = 0,27). Die lineare Regressionssteigung (m = 0,12), Oberseite der 1:1-Äquilinie. Die Pufferkapazität des Regenwassers könnte die niedrigeren pH-Werte erklären, die über mehrere Stunden Dauerregen beobachtet wurden. Beim Vergleich natürlicher Niederschläge im Gleichgewicht mit atmosphärischem CO2 (pH = 6,73 und [H+] = 1,48 µeq/1) mit dem niedrigsten pH-Wert von 4,59 im gesamten Untersuchungszeitraum beträgt der Unterschied im freien Säuregehalt von [H+] 3,62 µeq/1.

Darüber hinaus korreliert der höchste pH-Wert von 6,73 (H+ = 1,48 µeq/l) mit einer geringen Konzentration von Wasserstoffionen (H+ = 0,4) in 0,04 mm Niederschlag im Shaune Garang-Einzugsgebiet (Abb. 4). Der starke Regen in der Mitte des Probenahmezeitraums war ein wesentlicher Faktor für die Verdünnung der Wasserstoffionen. Saisonale Schwankungen der Niederschlagsmenge und der Luftqualität haben hierauf einen Einfluss.

Durchschnittliche saisonale H+-Ionenschwankungen, Niederschlagsmenge und Ionenkonzentrationen.

Tabelle S1 enthält eine strenge statistische Analyse zur Bestimmung des Mittelwerts, des volumengewichteten Mittelwerts (VWM), des Minimums, des Maximums, der Standardabweichung und des Standardfehlers für jedes Ion und jeden pH-Wert. Die Ladungsbilanzfehleranalyse (CBE) der chemischen Zusammensetzung gelöster Ionen im Regenwasser zeigte die Datengenauigkeit. Als Ergebnis wurde die folgende empirische Formel zur Berechnung des CBE verwendet:

wobei TZ+ = Gesamtkation, TZ− = Gesamtanion.

Während des Untersuchungszeitraums wurde festgestellt, dass der Fehler im Ladungsgleichgewicht zwischen Gesamtkation (TZ+) und Gesamtanion (TZ−) bei (6 %) lag, was darauf hindeutet, dass der Datensatz genauer ist. Tabelle S1 fasst die chemische Zusammensetzung von Regenwasserproben zusammen, die im Untersuchungszeitraum 2017 vom Shaune-Garang-Gletscher gesammelt wurden. Es gibt nur sehr wenige Studien dieser Art im Himalaya. Wir verglichen jedoch den VWM der Regenwasserzusammensetzung mit der Analyse in Nainital (373,42 µeq/l)26 in der Nähe des Untersuchungsgebiets. Der volumengewichtete Mittelwert (VWM) der ionischen Zusammensetzung des Regenwassers betrug 187,75 µeq/l in Shaune Garang und ist damit wesentlich niedriger, was auf niedrige Luftverschmutzungskonzentrationen im Shaune Garang-Einzugsgebiet hinweist. Angesichts des touristischen Drucks und des Fahrzeugeinflusses im Himalaya sind Nanital und Kullu die Brennpunkte. Gleichzeitig ist die Region Shaune Garang weniger vom Tourismus beeinflusst und könnte der Grund für das niedrigere VWM sein. Darüber hinaus ist die Höhe von Shaune Garang (4221 m über dem Meeresspiegel) viel höher als die von Nainital (1958 m über dem Meeresspiegel), was zu einem geringeren Schadstofftransport führt. Es wird außerdem darauf hingewiesen, dass das Landnutzungsmuster an diesen drei Standorten unterschiedlich ist und die landwirtschaftlichen Praktiken und die Bevölkerungsdichte in Shaune Garang wesentlich geringer sind, was weniger Auswirkungen auf die Verschmutzung hat, wobei die durchschnittlichen Kationen und Anionen bei 85,33 µeq/l und 80,11 µeq/l lagen µeq/l. Das Ergebnis zeigt die Vorherrschaft von Kationen gegenüber Anionen im Einzugsgebiet. Die Mittelwerte der Konzentrationen ionischer Spezies (167,63 µeq/l) sind höher als die Medianwerte (157,32 µeq/l), was auf eine unregelmäßige Verteilung der ionischen Spezies mit einer Schiefe nach links hinweist. Die mittleren und durchschnittlichen Konzentrationen zeigen eine analoge Konfiguration. Daher wird VWM verwendet, um die höheren Konzentrationen während kurzer Regenperioden zu erkennen und zu vermeiden, dass sauberer Regen die Regenwasserkonzentration verdünnt und beeinflusst41. Die VWM-Konzentration von Ca2+ war im Untersuchungszeitraum unter den Kationen dominant, wohingegen die K+-Ionenkonzentration am wenigsten dominant war. Die Dominanz von Ca2+-Ionen weist auf den Einfluss von Mineralstaub auf die Regenwasserchemie hin. Als Indikator für die Verbrennung von Biomasse deutete das Vorkommen von K+-Ionen auf die Prävalenz der Verbrennung von Biomasse in der Region hin20,42. Ca2+ und Mg2+ im Niederschlag zeigen den Einfluss terrestrischer Quellen, wie z. B. die Auflösung von Dolomiten und Kalksteinen10,11,12,41. Das Vorhandensein von Kalzium kann auch aus anthropogenen Aktivitäten wie offenen Steinbrüchen und Zementfabriken stammen, während Magnesium aus Meeresquellen stammen kann. Von allen ionischen Komponenten trug Calcium am meisten bei (22,35 %), gefolgt von Chlorid (17,72 %), Natrium (16,39 %), Sulfat (13,62 %), Nitrat (11,81 %), Magnesium (8,97 %), Bicarbonat (5,06 %). und Kalium (4,08 %). Der saure Charakter von Wasser ist im Allgemeinen auf die Anwesenheit von Schwefel- und Salpetersäure und den Neutralisierungsprozess durch Kationen (Ca2+ und Mg2+)43 zurückzuführen. Dementsprechend betrug der Eintrag von Kationen und Anionen in das Regenwasser im Untersuchungszeitraum 48,22 bzw. 51,78 %. Das Ergebnis zeigt, dass die höheren Anionenbeiträge auf die Übertragung von entfernten Quellen statt auf lokalisierte Quellen zurückzuführen sind, was mit den anderen Forschungsergebnissen übereinstimmt25. Calcium (Ca2+) wurde als dominierende ionische Spezies mit einem viel geringeren Einfluss von SO42− und NO3− (13,62 und 11,81 %) beobachtet.

Ebenso tragen Meeressalze wie Na+ 16,39 % und Cl − 17,72 % bei, was auf einen Transport aus entfernten Quellen und einen Einfluss durch das Meer hinweist. Bemerkenswert ist, dass SO42− die zweithäufigste Spezies und K+ die am wenigsten häufig vorkommende Spezies unter den Anionen während des Untersuchungszeitraums war. Abbildung S3 zeigt den prozentualen Beitrag der gemessenen ionischen Spezies im Regenwasser des Shaune Garang-Einzugsgebiets. Das Ergebnis zeigt, dass der maximale Beitrag zur Ionenkonzentration im Regenwasser Ca2+ (22,35 %) ist und der minimale Beitrag von K+ (4,08 %) auf einen erheblichen Beitrag von marinen NaCl-Quellen (Meersalz)44 und der Krustenquelle zurückzuführen sein könnte die Form von Ca2+ und Mg2+. Darüber hinaus ist auch der Beitrag der anthropogenen Quellen SO42− (13,62 %), NO3− (11,81 %) und K+ (4,08 %) in der Regenwasserzusammensetzung zu beobachten, was möglicherweise auf die lokalen Holzverbrennungspraktiken für den häuslichen Bedarf zurückzuführen ist45 . Obwohl eine bedeutende alternative Quelle für die wahrgenommene Ionenzusammensetzung im Regenwasser aus anderen Gebieten transportierter Staub und Meersalz sein könnte, war die höchste VWA-Ionenspezieskonzentration im Regenwasser Ca2+, Cl+, Na+, SO42− und Mg2+. Der volumengewichtete mittlere pH-Wert wurde bei 4,59 ermittelt und erreichte mit erhöhtem Ca2+ (56,23 μeq/l) im Regenwasser im Einzugsgebiet einen Höchstwert von 6,73. Dies deutet darauf hin, dass Ca2+ das primäre Neutralisierungsmittel im Regenwasser ist, obwohl Mg2+ und K+ die durch SO42 erzeugte Säure entschärfen können − und NO3− zur Regulierung des pH-Wertes von Regenwasser im alkalischen Bereich.

Die Regenwasserqualität misst eine charakteristische Funktion wie saure und alkalische Inhaltsstoffe. Die vorliegende Untersuchung ergab, dass die Ionenstärke und -konzentration im Regenwasser während des Untersuchungszeitraums mit 169,14 μeq/l berechnet wurde. Es ist erwiesen, dass die saure Natur des Wassers im Allgemeinen auf den Einfluss von Salpeter- und Schwefelsäure und den Neutralisationsprozess durch Kationen zurückzuführen ist, die Ca2+ + Mg2+ enthalten 21,24. Das Ionenverhältnis wurde jedoch berechnet, um die relative Beteiligung der Bildung von Schwefel- und Salpetersäureregen im Untersuchungsgebiet zu erfassen. Außerdem wurde der fraktionierte Säuregehalt (FA) berechnet, um die Säureneutralisierungskapazität des Regenwassers im Einzugsgebiet zu verstehen. Die folgende Gleichung bewertete die Korrelation zwischen sauren und neutralisierenden Spezies46.

Das durchschnittliche H+/(NO3− + SO42−)-Verhältnis wird mit 0,07 gemessen, was die Neutralisierung von 93 % des Regenwassers anzeigt. Laut der in Kothi im Nordwesten des Himalaya durchgeführten Studie wurden fast 96 % des Regenwassers neutralisiert21,24. Das Ergebnis zeigt, dass das Regenwasser im westlichen Himalaya, insbesondere im Einzugsgebiet von Shaune Garang, weniger sauer ist als im nordwestlichen Himalaya. Im städtischen Bereich wurde das durchschnittliche H+/(NO3− + SO42−)-Verhältnis von Pune und Delhi mit 0,02 bzw. 0,08 angegeben, was eine Neutralisierungseffizienz von 98 % bzw. 92 % durch entschärfte alkalische Spezies zeigt47. Das durchschnittliche Verhältnis von (NO3− + Cl−)/(SO42−) wurde mit 2,38 gemessen, was einen höheren Wert als im Nordwesten des Himalaya anzeigt, was hauptsächlich auf die unbedeutende Menge an Salpeter- und Salzsäure im Niederschlag zurückzuführen ist. Im Nordwesten des Himalaya ist das Verhältnis jedoch aufgrund der Schwefelsäure24 etwas niedriger. Das gleiche Verhältnis von NO3−/SO42− wurde mit 0,97 ± 0,60 gemessen, was darauf hindeutet, dass Salpetersäure und Schwefelsäure den Beitrag zum Säuregehalt im Regenwasser dominieren. Das gleiche Verhältnis von (Ca2+ + NH4+)/(NO3− + SO42−) wird hauptsächlich zur Bewertung des Ausmaßes menschlicher Aktivitäten in der Wasserchemie verwendet. Weltweit ist die Landwirtschaft, einschließlich der Tierhaltung, der Hauptemittent von Ammoniak48,49 und etwa 50 % der gesamten globalen NH3-Emissionen stammen aus Asien50. Außerdem könnten stickstoffhaltige Gase aus der Verbrennung von Stickstoffdünger und Biomasse zu Emissionen und der Bildung von NH3 in der Atmosphäre führen, das durch die Umwandlung von Gas in Partikel in NH4+ umgewandelt wird. Alle Ionenverhältnisse der beobachteten Ionenkonzentration im Regenwasser, die in diesem Abschnitt für das Einzugsgebiet von Shaune Garang besprochen werden, sind in Tabelle S2 zusammengefasst. Das Streudiagramm (Abb. 5a) zwischen (Ca2+ + NH4+) und (NO3− + SO42−) zeigt die positive Korrelation aller Datensätze während des gesamten Untersuchungszeitraums und die lineare Streuung über die 1:1-Äquilinie hinaus mit einem Verhältnis im Bereich von 0,48 bis 2,73 mit einem durchschnittlichen Äquivalentwert von 1,31 ± 0,51. Das Ergebnis zeigt, dass NH4+- und Ca2+-Ionen entscheidende Faktoren bei der Neutralisierung des Säuregehalts im Regenwasser durch CaSO4 und (NH4)2SO4 sind. Das Streudiagramm zwischen Ca2+ und HCO3− ist in Abb. 5b dargestellt. Aus den Zahlen geht hervor, dass es eine große Variation zwischen Ca2+ und HCO3− gibt. Im Regenwasser war die Ionenkonzentration von Ca2+ während der Untersuchung viel höher als die von HCO3−. Das Verhältnis von NH4+/NO3− lag zwischen 0,42 und 1,00 (Mittelwert = 0,81 ± 0,21), während NH4+/SO42− zwischen 0,21 und 1,46 (Mittelwert = 0,73 ± 0,38) lag, was auf die Dominanz von NH4NO3 gegenüber (NH4)2SO4 in hindeutet die Atmosphäre51. Mehrere Studien haben gezeigt, dass erhebliche Mengen an NH4+ aus anthropogenen und natürlichen Quellen freigesetzt werden52,53. Darüber hinaus lagen die Verhältnisse von [NH4+]/[SO42− + NO3−] nahe bei eins, was darauf hindeutet, dass SO42− und NO3− vollständig durch NH3 neutralisiert wurden. Die Dominanz von SO42− lag in Form von (NH4)2SO42− und nicht in Form von NH4H SO42− vor. Die Menge an SO42− kann geschätzt werden, indem die SO42−-Massenkonzentration mit 1,38 multipliziert wird. Die Menge an NO3− lässt sich abschätzen, indem man die Menge an NO3− mit dem Faktor 1,29 multipliziert. Darüber hinaus zeigt das Ergebnis der Ionenzusammensetzung, dass Ammoniumnitrat während des Untersuchungszeitraums gegenüber Ammoniumsulfat-Kompositen im Einzugsgebiet von Shaune Garang die Nase vorn hat, was mit den Ergebnissen anderer übereinstimmt54.

(a) Streudiagramm von (Ca2+ + NH4+) gegen (NO3− + SO42−) und (b) Ca2+ gegen HCO3− während des Untersuchungszeitraums im Einzugsgebiet von Shaune Garang.

Das Versauerungs- und Neutralisationspotential ist ein wichtiger Parameter zum Verständnis des chemischen Verhaltens von Regenwasser. Der Unterschied zwischen Säure- und Neutralisationspotential des Regenwassers beschreibt die verantwortlichen Faktoren für den Gesamtmechanismus im Prozess. Das Säurepotential (AP) ist die Summe der Konzentrationen von Nitrat (NO3−) und Nicht-Meersalz (NSS)-Sulfat (SO42−), und das Neutralisationspotential (NP) ist die Summe von Ca2+, Mg2+ und K+ im Regenwasser. Die Säure Potenzial (AP) und Neutralisationspotential (NP)-Verhältnis beschreiben die Bedeutung solcher Faktoren innerhalb des Systems. Das Verhältnis von AP/NP, das im Regenwasser während des Untersuchungszeitraums mit 0,74 gemessen wurde, zeigt die Dominanz des Neutralisationspotentials an. Darüber hinaus sind die neutralisierenden Faktoren (NF) kann auch das atmosphärische Neutralisierungspotenzial der chemischen Bestandteile in Regenwasserproben abschätzen. Es misst, wie gut saure Komponenten durch Krustenelemente und Ammoniumionen neutralisiert werden. Alkalische Partikel spielen eine entscheidende Rolle bei der Modulation des Säuregehalts von RW während der Nassablagerung55 Die beiden wichtigsten neutralisierenden Schwefel- und Salpetersäuremittel sind Kalzium und Ammonium. Die Hauptquelle für Kalzium ist Bodenstaub, während die Hauptquelle für Ammonium Verbrennungsaktivitäten sind. Durch die Berechnung von Neutralisierungsfaktoren wurde das Potenzial von Ca2+ und Mg2+ bei der Neutralisierung ermittelt56. Neutralisationsfaktoren können die Fähigkeit entscheidender alkalischer Ionen im Niederschlag bewerten, neutralisiert zu werden. Die folgende Gleichung wird zur Berechnung der Neutralisationsfaktoren für Ionen verwendet.

Dabei ist [x] die Konzentration der Hauptionen (Ca2+, Na+, K+, Mg2+ und NH4+), ausgedrückt in μeq/L.

Der Neutralisationsfaktor für dominante Kationen wie Ca2+, Na+, K+, Mg2+ und NH4+ im Regenwasser des Shaune Garang-Einzugsgebiets wurde mit 0,85, 0,63, 0,15, 0,34 bzw. 0,39 gemessen. Die Ergebnisse legen nahe, dass das Kalziumion (Ca2+) im Regenwasser das primäre steuernde Neutralisierungsmittel ist, während Kalium am wenigsten vorkommt. Der hohe Feinstaubgehalt (Ca2+, Karbonate oder Bikarbonate) im Regenwasser puffert den in Indien weit verbreiteten Säuregehalt des Wolkenwassers57,58. Diese Ergebnisse zeigen, dass Ca2+- und Na2+-Ionen zusammen mit NH4+-Ionen die primären Neutralisierungskomponenten mit der minimalen Rolle von K+ im Regen des Shaune Garang-Einzugsgebiets sind. Tabelle S3 zeigt ähnliche Beobachtungen zu regenwasserneutralisierenden Faktoren in anderen Teilen Indiens. Die maximale Neutralisierungsfähigkeit im Regenwasser lag in verschiedenen Teilen Indiens bei Kalzium- (Ca2+) und Ammoniumionen (NH4+).

Es wurde versucht, den Beitrag verschiedener Ionen im Regenwasser aus Meersalz (SS) und Nicht-Meersalz (NSS) zu untersuchen. Der Eintrag von Meersalz und Nicht-Meersalz in essentielle Ionen im Regenwasser wurde durch die Beziehung des Cl−/Na+-Verhältnisses zum Meerwasser bewertet (Tabelle S4). Andererseits wurde der NSS-Eintrag berechnet, indem SS vom gesamten gemessenen Ion abgezogen wurde. Das gemessene Verhältnis von Cl−/Na+ (1,14) war geringer als das beobachtete Meerwasserverhältnis (1,16), was zeigt, dass Meersalzquellen den Cl im Regenwasser im Gebiet Shaune Garang erheblich beeinflussen. Darüber hinaus deuten erhöhte Verhältnisse von K+/Na+, Mg2+/Na+, Ca2+/Na+ und SO42−/Na+ auf den möglichen Eintrag zusätzlicher Quellen wie Boden und nichtmariner Quellen hin. Die hohen SO42−-Werte im Vergleich zum Meerwasserverhältnis im Einzugsgebiet weisen auf einen erheblichen anthropogenen Einfluss hin. Basierend auf den relativen Verhältnissen der Hauptionen umfassen die wahrscheinlichen Verbindungsbildungen NaCl, CaSO4, MgSO4, MgCl2, HNO3, NH4SO4 und (NH4)2SO420,21,22,23,24,25,26. Die vorherrschenden Ionenspezies im Regenwasser weisen auf den proportionalen Einfluss natürlicher und anthropogener Quellen hin. Zu den natürlichen Quellen zählen alkalische und unlösliche Bestandteile mineralischer Aerosole aus der Erdkruste und dem Meer. Die Einflüsse vulkanischer Quellen sind am Probenort unbedeutend. Der Anreicherungsfaktor (EF) wird unter Verwendung von Na+ als Referenzelement berechnet.

Dabei ist Xi das erforderliche signifikante Ion, Xi/Na (Regenwasser) das Regenwasserverhältnis und Xi/Na (Meerwasser) das Meerwasserverhältnis.

Die EF-Einheit lässt keine Anreicherung und infolgedessen keinen Eintrag aus einer anderen Quelle als Meerwasser zu. Andererseits weist ein EF-Wert größer als eins auf eine Anreicherung eines bestimmten Ions im Vergleich zu Nicht-Meersalzquellen hin. Es wurde festgestellt, dass der EF aller wichtigen Ionen (Mg2+, K+, Ca2+ und SO42−) mehr als eins betrug, was auf einen wesentlichen Eintrag aus nichtmarinen Quellen im Einzugsgebiet hinweist. Das Ergebnis zeigt, dass der Anreicherungswert von Cl- weniger als 1 beträgt, was auf einen Einfluss auf das Meer hinweist. Der SSF-Anteil von 98,27 % und der NSSF-Anteil von 1,73 % verdeutlichen den Einfluss mariner bzw. nichtmariner Quellen weiter (Tabelle S4). Der Anreicherungsfaktor von Shaune Garang im Vergleich zu den anderen Studien in Indien zeigt, dass der EF-Wert von Kothi, Himachal Pradesh (Tabelle S5), dem der vorliegenden Studie sehr ähnlich ist. Es bestätigt die Dominanz nichtmariner Beiträge im Einzugsgebiet von Shaune Garang und sogar an den Standorten von Himachal Pradesh. Unsere Beobachtung im Vergleich zu früheren Untersuchungen aus Nainital, Uttarakhand, zeigt jedoch, dass die chemische Konfiguration des Regenwassers in der Himalaya-Region sowohl von marinen als auch von nichtmarinen Quellen beeinflusst wird.

Die Feinstaubkonzentrationen sind in Entwicklungsländern wie Indien aufgrund hoher Emissionen aus verschiedenen vom Menschen verursachten Aktivitäten rapide angestiegen59,60. Die Forscher untersuchten den Einfluss von Aerosolen auf den Strahlungshaushalt der Erde, Wetterparameter wie Niederschlag und Wolkenbildung61,62. Aerosolemissionen werden für die steigenden regionalen Temperaturen verantwortlich gemacht und gelten als entscheidender Faktor für das Abschmelzen der Himalaya-Gletscher63. Auch die Himalaya-Region ist von der Erwärmung betroffen, die durch eine weitere Verschmelzung von Sonnenenergie aufgrund brauner Aerosolwolken verursacht wird64. Es kann in ähnlicher Weise die Albedo von Schnee und Gletschern verringern, was aufgrund der Ansammlung strahlungsabsorbierender Aerosole auf Schnee und Gletschern zu einem verstärkten Schmelzen führt. In der früheren Studie65 wurde geschätzt, dass die jährliche durchschnittliche Abschmelzung des Himalaya an den Lahaul/Spiti-Gletschern von 1999 bis 2004 0,7–0,85 m pro Jahr erreichte.

Darüber hinaus zeigte die Rückwärtsmodellierung der Flugbahn deutlich die Auswirkungen bis zur Mt.-Everest-Region aufgrund der hohen Aerosolemissionen aus der Nordwestregion. Anthropogene Aktivitäten können aufgrund der Anwesenheit von Aerosolen die Eigenschaften des Regenwassers beeinflussen66. Die Rückflugbahnen der Luftmasse sind entscheidend für die Bestimmung der potenziellen Transportwege der Luftmasse zur Station und wurden im Untersuchungsgebiet mit dem NOAA Hybrid Single-Particle Lagrange Integrated Trajectory (HYSPLIT)-Modell67 berechnet. GDAS-Daten (Global Data Assimilation System) wurden verwendet, um an Niederschlagstagen dreidimensionale Rücktrajektorien68 für den Überwachungsort im Shaune-Garang-Gletscher zu generieren. Im Juni kamen 60 % der Luftpakete aus nordwestlicher Richtung auf relativ höheren Ebenen (1000–1500), die Staubpartikel aus der Thar-Wüste/Arabien-Halbinsel und Emissionen fossiler Brennstoffe aus nordwestlichen Ländern (Afghanistan, Pakistan und Iran) mit sich führten. zu den Studienorten (Abb. 6). Die Geschwindigkeit des Windes und die Höhe der atmosphärischen Grenzschicht spielen eine wesentliche Rolle für die tageszeitliche Variabilität der Schadstoffkonzentration und -ausbreitung. Die gemessene Ionenkonzentration war etwa zweieinhalb Mal höher als die der von Südwesten her einströmenden Luftmassen. Den Untersuchungen zufolge kommen die großen Luftmassen aus dem Westen (dem Mittelmeer oder dem mittleren Westatlantik), was als westliche Störungen bezeichnet wird. Diese Luftmassen strömen über den Persischen Golf, den Iran, Afghanistan und Pakistan und bringen sintflutartige Regenfälle in den westlichen Himalaya. Die Staubbewegung über große Entfernungen interagiert mit anthropogenen Emissionen entlang der Staubbahn und erhöht die lokale Feinstaubkonzentration69. Es wurde beobachtet, dass die gemessene Ionenkonzentration etwa zweieinhalb Mal höher war, wenn die Luftmassenquellen aus Nordwesten kamen.

Rückwärtstrajektorien an der Regenwasserprobenahmestelle im Shaune-Garang-Gletschereinzugsgebiet. Das Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT)-Modell des NOAA Air Resources Laboratory (http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html) wurde verwendet, um den Ursprung von Luftpaketen zu ermitteln, die das Einzugsgebiet von Shaune Garang erreichen eine Höhe von 1000–1500 m über der Gletscheroberfläche. Das READY-Modell (Real-time Environmental Applications and Display System) ermöglicht Benutzern den Zugriff und die Anzeige meteorologischer Datenprodukte sowie die Ausführung des HYSPLIT-Transport- und Ausbreitungsmodells auf dem Webserver des NOAA Air Resources Laboratory (ARL).

Die Korrelationskoeffizientenmatrix wurde zwischen den gemessenen chemischen Komponenten im Regenwasser erstellt, um die Beziehung zwischen allen chemischen Spezies zu identifizieren (Tabelle S6). Die Korrelationsanalyse gibt an, dass chemische Parameter wie SO42– NO3–, Mg2+– NO3–, Na+–SO42–, Ca2+– Cl−, SO42––Cl– und NO3– –HCO3– eine angemessene Korrelation aufweisen. Als statistischer Richtwert wird für die Korrelationsanalyse in dieser Studie deutlich mehr als 0,50 angenommen. Der Korrelationskoeffizient (0,50) zwischen Cl− und SO42− gibt den Einfluss des Krustenbodens an. Darüber hinaus wurde eine minimale Korrelation (0,22) zwischen Bikarbonat und aus dem Boden stammendem Ca2+ zwischen den Ionen beobachtet, was darauf hindeutet, dass der Beitrag dieser Quellen durch Bodenstaub beeinflusst wurde, der große Anteile an CaCO3 aus denselben Quellen enthielt. Die Korrelation zwischen Ca2+ und NO3− wurde während des Untersuchungszeitraums mit 0,44 beobachtet, was darauf hindeutet, dass der Boden die wichtigste Nitratquelle im Regenwasser ist, das in der Atmosphäre in Form von Ca (NO3)224 vorhanden ist. Kleinere Schadstoffe wie Sulfat (SO42−) und Nitrat (NO3−) korrelieren signifikant (0,67), was darauf schließen lässt, dass sie aus denselben Quellen stammen. Im Einzugsgebiet betrug der entscheidende Beitragsfaktor von SO42− und NO3− zur Säurebildung nahezu 54,64 % bzw. 45,38 %. Daher zeigen die Ergebnisse, dass die hohen Konzentrationen im Himalaya-Gebiet vermutlich durch die Bewegung von Primär- und Sekundärpartikeln in der Luft verursacht werden. Eine gute Korrelation (0,56) zwischen Na+ und Cl− legt nahe, dass die meisten Na+- und Cl−-Komponenten aus Meeresquellen stammen und mit Luftmassen transportiert wurden. Das Ionenverhältnis von Cl−/Na+ im Regenwasser im Vergleich zum Meerwasserverhältnis im vorherigen Abschnitt (Tabelle S4) weist jedoch auf einen Anteil von Chlorid aus anderen Emissionsquellen hin.

Faktoren und Hauptkomponenten (PCs) wurden analysiert, um mögliche Quellen ionischer Spezies im Regenwasser zu verstehen. Der Bartlett-Sphärizitätstest wurde auf die Regenwasserdaten angewendet und eine Korrelationsmatrix erstellt, die χ2 (beobachtet) = 84,93 ergab, was erheblich größer ist als der kritische Wert von χ2 = 30,61 (df- 45 und p-Wert < 0,0001, Signifikanzniveau 0,05). Der Pearson-Korrelationskoeffizient zwischen den gemessenen chemischen Komponenten im Regenwasser stützte die Faktorkomponenten. Bei der Hauptkomponentenanalyse wurden die Daten einer Varimax-Rotation ausgesetzt, die die Varianz optimiert, um ein möglichst unterschiedliches Belastungsmuster für jeden Faktor zu erzeugen, was eine einfachere Interpretation ermöglicht. Die Faktorladung stellt die Korrelationen jeder Variablen mit dem Faktor dar. In dieser Studie wurden vier Faktoren identifiziert und jedem Faktor wurde eine Belastung zugewiesen. Wenn festgestellt wurde, dass die Belastung jeder Variablen größer als 0,50 war, wurde die signifikante Belastung berücksichtigt. Tabelle 1 fasst die Belastung mit der durch die Faktoren extrahierten Varianz (Eigenwert) zusammen.

Die Analyse ergab rotierte Hauptkomponenten (PCs), Eigenwerte, den Prozentsatz der Variation und die kumulative prozentuale Variabilität (Tabelle 1). Alle Hauptkomponenten (PCs) mit ihren Eigenwerten werden als größer als 1 betrachtet, um den bestimmenden Faktor im Regenwasser zu bestimmen. Die Faktorextraktion wurde für Eigenwerte größer als 1 nach Varimax-Rotation durchgeführt (Moller et al. 2005). Das Ergebnis der Faktorladung zeigt, dass vier Faktoren mit Eigenwerten größer als 1 etwa 78,37 % der Gesamtvarianz erklären. Im Scree-Plot (Abb. 7) des Eigenwerts und der kumulativen Variabilität gegenüber den Hauptkomponentenfaktoren wurde die kumulative Variabilität mit 78,37 % gemessen, einschließlich Vierkomponenten (PC1 erklärte 27,89 %, PC2 erklärte 24,98 %, PC3 erklärte 14,64 %, PC4 erklärte 10,85 %). . Faktor 1 erklärt jedoch 27,89 % der Datenvarianz und zeigt eine robuste optimistische Ladung für Ca2+ und Cl−. Eine hohe Beladung mit Ca2+ und eine mäßige Beladung mit SO42− bedeuten, dass die wichtigsten Quellen dieser Ionen die Verbrennung fossiler Brennstoffe und Bodenstaub sind.

Scree-Plot des Eigenwerts und der kumulativen Variabilität gegenüber den Hauptkomponentenfaktoren.

Darüber hinaus interpretieren die ersten beiden PC-Ladevorgänge die Gruppierung und Zuordnung zwischen den Variablen. Die Ergebnisse zeigen die Bedeutung der Faktoren I und II, die 52,87 % der Gesamtvarianz erklären (Abb. S4a,b). Eine hohe Beladung mit einem chemischen Bestandteil wie Cl–, Ca2+, Mg2+, NO3– und HCO3– zeigt den Einfluss natürlicher Quellen wie Meer und Boden. Faktor II umfasst NO3–, K+ und SO42–, was darauf hinweist, dass diese chemischen Bestandteile auf Fahrzeugemissionen und die Verbrennung von Biomasse zurückzuführen sind. Obwohl Na+ und Cl− im Allgemeinen in Form von Meersalz vorliegen, erwecken sie den Eindruck desselben Faktors. Abgesehen davon weist der Großteil des Mg2+ auf den Ursprung der Meeresquelle hin. Der SO42−-Wert in der Untersuchungsregion ist in erster Linie auf unzureichende Kraftstoffverbrennung, Düngemittelverwendung, Wärmekraftwerke, Raffinerien und Ferntransport zurückzuführen.

Die Ionenkonzentration des Regenwassers im Einzugsgebiet von Shaune Garang wurde mit der Ionenkonzentration des Regenwassers in Himalaya-Gebieten wie China, Nepal, Tibet und Indien verglichen (Tabelle 2). Es muss jedoch unbedingt betont werden, dass die wichtigsten Parameter, die die Bildung von saurem Regen beschleunigen, NO3− und SO42− sind. Im Einzugsgebiet von Shaune Garang wurden während des Untersuchungszeitraums hohe Intensitäten von SO42− (23,83 μeq/l) und NO3− (18,75 μeq/l) beobachtet. Daher handelt es sich bei diesen beiden Parametern um die primären anorganischen Ionen, die während des Niederschlags aus SO42- und NO3-Gasen gebildet werden und aus verschiedenen Quellen wie Fahrzeugabgasen in großen Höhen emittiert werden70. Die Konzentration von NO3− im Probenahmegebiet (18,75 μÄq/l) übertraf die im Untersuchungsgebiet von Kathmandu (12,75 μÄq/l), Dhunche (10,70 μÄq/l), Dimsa (8,52 μÄq/l), Gosainkunda ( 4,40 μÄq/l), Südliche Everest-Region (0,01 μÄq/l), Nördliche Everest-Region (1,10 μÄq/l), Nam Co Tibet (10,30 μÄq/l), Lhasa (2,0 μÄq/l), Südliches Tibet-Plateau (2,33 μÄq/l). /l), Nainital, Uttrakhand (11,9 μeq/l). Angesichts der bekannten Tatsache, dass NO3− ein Pioniergas für die Bildung von saurem Regen ist, produziert es Salpetersäure, die durch die Mobilisierung des Metalls im Boden eine hohe Nitrifikation verursacht. Folglich stammt SO42− hauptsächlich aus Fahrzeug- und Industrieabwässern und ist die Quelle von saurem Regen mit Anwesenheit von Schwefelsäure. Die Konzentration von Na+ (27,66 μÄq/l) und Cl− (31,28 μÄq/l) war in Shaune Garang (Himachal Pradesh) im Vergleich zu Nainital (Uttarakhand) niedriger und zeigte Na+ und Cl− mit (49,8 μÄq/l) und ( 67,3 μeq/l). Nach Angaben der Europäischen Union empfiehlt die Air Pollution Study Group, dass ein Cl−/Na+-Verhältnis zwischen 0,5 und 1,5 auf eine Meeresquelle hinweist. Das Cl−/Na+-Verhältnis von 1,14 von Shaune Garang lässt auf einen marinen Ursprung schließen. Die Werte liegen innerhalb des Bereichs und es ist möglich, dass das Na+ auch einen marinen Ursprung hat. Die Konzentration von HCO3− (8,09 μeq/l) im Einzugsgebiet von Shaune Garang ist niedriger als die gemeldeten Werte anderer Himalaya-Standorte und wird möglicherweise nur durch die lokale Herkunft von Boden und Kalkstein beeinflusst71,72. Abgesehen von diesen Parametern wird beobachtet, dass Mg2+ (13,98 μeq/l) im Vergleich zu anderen Himalaya-Standorten hoch ist, K+ (6,56 μeq/l) und Ca2+ (37,13 μeq/l) sind jedoch nahezu ähnlich. Diese Ionen (Mg2+, Ca2+ und K+) stammen hauptsächlich aus Meerwasser, Böden, Waldbränden73 und dem Agrarsektor74.

Die Studie befasst sich hauptsächlich mit der Bestimmung des Vorhandenseins signifikanter Ionenkonzentrationen im Regenwasser aus dem Einzugsgebiet von Shaune Garang. Wie im Abschnitt „Ergebnisse“ erläutert, wird es durch anthropogene und natürliche chemische Bestandteile beeinflusst. Der volumengewichtete mittlere (VWM) pH-Wert des Regenwassers lag zwischen 4,59 und 6,73, mit einem Durchschnittswert von 5,47 ± 0,69, was auf die alkalische Natur des Niederschlags hinweist. Die Gesamtionenstärke im Regenwasser lag zwischen 113,4 und 263,3 µeq/l mit einem Durchschnittswert von 169,1 ± 40,4 µeq/l. Während der Studie wurden insgesamt 169,4 ± 40,1 µeq/l Kationen und Anionen beobachtet, und die Ionenhäufigkeit zeigt einen Trend von C1− > SO42− > NO3− > HCO3− für Anionen und Ca2+ > Na+ > Mg2+ > K+ für Kationen in Regenwasser. Die wichtigsten dominanten Kationen waren Ca2+ (43,1 %) und Na+ (32 %) und Anionen waren Cl− (37,7 %), SO42− (28,7 %) und NO3− (23,8 %) im Regenwasser. Die Ionenverhältnisse wurden zwischen allen Ionen berechnet. Der Anteil von (NO3− + Cl−) mit SO42− wurde mit 2,3 gemessen, was saure Seiten des Regenwassers aufgrund von HNO3, H2SO4 und HCl angibt. Das durchschnittliche Verhältnis saurer Spezies (SO42−/NO3−) wurde mit 1,20 gemessen, was auf einen höheren Beitrag von SO42− zur Ausfällung hindeutet. Neutralisationsfaktoren von 0,87 und 0,32 für Ca2+ und Mg2+ tragen zur Neutralisierung des Regenwassers bei. Ein besonderer Schwerpunkt wurde auf die multivariate statistische Bewertung der Regenwasserchemie gelegt. Die PCA-Analyse zeigt die Bedeutung von vier Faktoren, die 78,37 % der Gesamtvarianz kontrollieren, wobei die einzelnen Beiträge 27,89 %, 24,98 %, 14,64 % bzw. 10,85 % für PC1, PC2, PC3 und PC4 betragen. PC1 weist eine robuste hohe Beladung für Ca2+ und Cl− auf. Die Analyse der Flugbahn der Luftmassen ergab, dass die meisten Luftmassen aus dem Westen (dem Mittelmeer oder dem mittleren Westatlantik) kommen. Der weiträumige Staubtransport vermischt sich mit anthropogenen Emissionen entlang der Staubbahn und ist für die Erhöhung der lokalen Feinstaubkonzentrationen verantwortlich. Es wird beobachtet, dass im Juni 60 % der Luftpakete, die das Einzugsgebiet von Shaune Garang erreichten, aus dem Arabischen Meer und dem Golf von Bengalen kamen und der Rest aus der nordwestlichen Richtung Indiens. Eine deutliche Verringerung der Massenkonzentrationen von Ionen wurde beobachtet, wenn die Ursprungsquelle das Arabische Meer war.

Darüber hinaus weisen eine hohe Beladung mit Ca2+ und NO3− und eine mäßige Beladung mit SO42− auf den Beitrag der Verbrennung fossiler Brennstoffe und Bodenstaubs hin. Anthropogene und natürliche Schadstoffe beeinflussen durch den Transport über große Entfernungen die Zusammensetzung des Regenwassers im unberührten Himalaya. Die Untersuchung der Luftmassenspur zeigt den Einfluss des luftgetragenen Primär- und Sekundärpartikeltransports, der die chemische Zusammensetzung von Niederschlägen beeinflusst. Daher wird die Regenwasserzusammensetzung im unberührten Himalaya hauptsächlich durch anthropogene und natürliche Quellen anderer Regionen aufgrund der weiträumigen Übertragung von Luftmassen aus dem Mittelmeer, dem mittleren Westatlantik und dem Golf von Bengalen im Arabischen Meer überhöht.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Ich möchte dem von USAID finanzierten Projekt mit dem Titel „Contribution to High Asia Runoff from Ice and Snow“ (CHARIS) in Zusammenarbeit mit der University of Colorado, Boulder, USA, für die finanzielle Unterstützung während meiner Doktorarbeit danken. Wir danken dem Department of Science and Technology DST/CCP/NHC/159/2018(G) vom 28. März 2019 für die Unterstützung des Forschungsprojekts am Naradu-Gletscher, das Prof. Rajesh Kumar (PI des Projekts) genehmigt wurde . Im Namen des Department of Environmental Science der Central University of Rajasthan (Indien), wo die Karten mithilfe eines geografischen Informationssystems erstellt wurden, bedanken wir uns für die Unterstützung durch das DST-FIST-finanzierte GIS Laboratory (ArcGIS 10.1; Version). 10.1 und Autorisierungsnummer: EFL691568009-1010). Es wird dankbar anerkannt, dass die frei verfügbaren Daten zum India Shapefile (http://www.diva-gis.org/gdata), zum Digital Elevation Model (DEM) bei NASA Earth Data (https://search.earthdata.nasa.gov In dieser Studie wurden Satellitenbilder des USGS (https://earthexplorer.usgs.gov/) verwendet. Wir danken auch dem Webserver des NOAA Air Resources Laboratory (ARL) für die Bereitstellung von Open-Access-Ressourcen zur Erstellung einer Luftmassenflugbahnkarte.

Abteilung für Umweltwissenschaften, School of Earth Sciences, Central University of Rajasthan, Bandar Sindri, Ajmer, Rajasthan, Indien

Ramesh Kumar, Rajesh Kumar und Atar Singh

National Institute of Urban Affairs, Ministerium für Wohnungsbau und städtische Angelegenheiten, Delhi, Indien

Mohammad Arif

Integriertes Regionalbüro, Ministerium für Umwelt, Wald und Klimawandel (MoEFCC), indische Regierung, Saifabad, Hyderabad, Telangana, Indien

Pankaj Kumar

Labor für Umweltbiologie, Abteilung für Zoologie, Universität Patna, Patna, Bihar, Indien

Anupma Kumari

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RK und AS: Die Daten gesammelt, die Analyse durchgeführt und die Arbeit geschrieben. RK: Beaufsichtigung, Überprüfung des Manuskripts. MA, PK, AK: Die Laboranalyse wurde durchgeführt.

Korrespondenz mit Rajesh Kumar.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 28. Januar 2022

Angenommen: 23. Juni 2022

Veröffentlicht: 27. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-15422-0

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Acta Geophysica (2023)

Umweltwissenschaften und Umweltverschmutzungsforschung (2023)

Wasser-, Luft- und Bodenverschmutzung (2022)

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