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Jul 17, 2023

Erhöhte Nacht

Nature Geoscience Band 16, Seiten 217–223 (2023)Diesen Artikel zitieren 7425 Zugriffe 4 Zitate 108 Altmetrische Metrikdetails Stickoxide (NOx = NO + NO2), die durch Verbrennung und natürliche Quellen emittiert werden

Nature Geoscience Band 16, Seiten 217–223 (2023)Diesen Artikel zitieren

7425 Zugriffe

4 Zitate

108 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Stickoxide (NOx = NO + NO2), die bei Verbrennungen und natürlichen Quellen freigesetzt werden, sind reaktive Gase, die die Zusammensetzung der Erdatmosphäre regulieren. Die durch Nitratradikale angetriebene nächtliche Oxidation ist ein wichtiger, aber wenig verstandener Prozess in der Atmosphärenchemie, der die Lebensdauer von NOx und Ozon sowie die Partikelverschmutzung beeinflusst. Das Verständnis der Trends der Nitratradikale ist wichtig für die Formulierung wirksamer Strategien zur Schadstoffminderung und das Verständnis des Einflusses von NOx auf das Klima. Hier analysieren wir öffentlich verfügbare Überwachungsdaten zu NOx und Ozon, um die Produktionsraten und Trends von Oberflächen-Nitratradikalen von 2014 bis 2021 weltweit zu bewerten. Wir zeigen, dass die Nitratradikale in China im Zeitraum 2014–2019 einen starken Anstieg verzeichneten, in den Vereinigten Staaten und der Europäischen Union jedoch einen leichten Rückgang verzeichneten. Die beschleunigte nächtliche Oxidation hat die Lebensdauer von Sommer-NOx in China im Zeitraum 2014–2019 um 30 % verkürzt. Diese Änderung wird sich stark auf die Ozonbildung auswirken und hat politische Auswirkungen auf die gemeinsame Kontrolle der Ozon- und Feinstaubverschmutzung.

Nitratradikale (NO3) sind eines der wichtigsten Oxidationsmittel in der Troposphäre und haben daher erhebliche Auswirkungen auf die chemischen Kreisläufe in der Atmosphäre, die für die Luftqualität und das Klima wichtig sind1,2. NO3 ist hauptsächlich eine Nachtspezies, die durch die Reaktion von Stickstoffdioxid (NO2) und Ozon (O3) entsteht. Es initiiert die nächtliche Oxidation flüchtiger organischer Verbindungen (VOCs), insbesondere Olefine, und trägt zur Produktion sekundärer organischer Aerosole (SOA) bei3,4,5. Beispielsweise macht die NO3-Oxidation durchschnittlich 10–20 % der globalen SOA aus und könnte in verschmutzten Gebieten eine größere Bedeutung haben6,7,8,9. Darüber hinaus entsteht durch heterogene Hydrolyse von Distickstoffpentoxid (N2O5) partikuläres anorganisches Nitrat10,11. Die nächtliche NO3-Chemie beeinflusst die Photochemie am nächsten Tag durch die Entfernung von Stickoxiden (NOx) und VOCs, den Hauptvorläufern von O3, und durch die Bildung von Nitrylchlorid (ClNO2), einem photochemischen Cl-Reservoir12,13,14. ClNO2 fungiert als wichtige Radikalquelle und steigert die O3-Bildung um bis zu 7,0 Volumenteile pro Milliarde (ppbv) in der gesamten nördlichen Hemisphäre15. NO3-Reaktionen fungieren somit als Knotenpunkt für die Entwicklung zweier kritischer Luftschadstoffe (O3 und Feinstaub mit einem Durchmesser von ≤ 2,5 μm (PM2,5)), die große Sorge bereiten. Trotz ihrer Bedeutung wurde den nächtlichen Prozessen weniger Aufmerksamkeit geschenkt als den photochemischen Reaktionen. Insbesondere die derzeit zunehmende schwere O3-Konzentration in China16 und die abnehmende O3-Konzentration in den Vereinigten Staaten17 können zu großräumigen Veränderungen in der nächtlichen NO3-Chemie und ihren Auswirkungen in diesen Regionen führen, doch die Trends in Bezug auf das Ausmaß oder die Geschwindigkeit der nächtlichen Oxidationsprozesse waren nicht positiv noch nicht beurteilt.

Da NO3 eine kurze Lebensdauer hat, wird seine Wirkung durch seinen Entstehungsprozess reguliert. Daher untersuchen wir die Nitratradikal-Produktionsrate (PNO3; Gleichung (1)) als Indikator für die NO3-Oxidationskapazität18, hier \(k_{{{\rm{NO}}}_2+{\rm{O}}_3}\ ) ist die Reaktionsgeschwindigkeit von NO2 und O3. Wir verwenden nächtliches PNO3 (gemittelt über 20:00–06:00 Uhr lokaler Standardzeit (lt) an jedem Standort, der ungefähren dunkleren Hälfte des Diel-Zyklus; ergänzende Abbildung 1 bestätigt die Konsistenz der Verwendung eines lokalen Standardzeitfilterfensters mit lokalem Sonnenzenitwinkel-Zeitfenster) und sein Trend, die Entwicklung der nächtlichen Chemie aus einer globalen Perspektive auf der Grundlage eines umfassenden Oberflächenbeobachtungsdatensatzes zu bewerten, der China, Indien, die Europäische Union und die Vereinigten Staaten im Zeitraum 2014–2021 abdeckt (Methoden) . Wir weisen darauf hin, dass es mehrere Regionen gibt, die in dieser Studie nicht abgedeckt werden (z. B. tropische Regionen und die südliche Hemisphäre), da das Überwachungsnetzwerk lückenhaft ist, obwohl es einen globalen Umfang hat:

Abbildung 1a zeigt, dass der durchschnittliche nächtliche PNO3 in der warmen Jahreszeit (definiert als April–September) im Zeitraum 2018–2019 in China 1,07 ± 0,38 ppbv h−1 betrug und damit um 155 % höher war als in den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union und Indien. , 174 % bzw. 37 % (Erweiterte Datentabelle 1). Unser Ergebnis zeigt, dass in China im Vergleich zu anderen Regionen die aktivste Nachtchemie und die stärkste nächtliche Oxidationskapazität auftritt, ein Aspekt der atmosphärischen Oxidation, der bisher nicht erkannt wurde. Die herkömmliche Ansicht der nächtlichen Oberflächenchemie in verschmutzten Umgebungen ist, dass hohe NOx-Emissionen O3 und NO3 nachts stark titrieren und so die NO3-Chemie in städtischen Gebieten unterdrücken. Unerwarteterweise konzentrieren sich die Regionen mit hohem PNO3 auf städtische Cluster in Ostchina mit intensiven NOx-Emissionen. Der insgesamt hohe nächtliche PNO3-Wert an der Oberfläche in China wird durch erhöhte nächtliche NO2- und O3-Werte bestimmt (Erweiterte Daten, Abb. 1)19. Insbesondere ist der nächtliche NO2-Gehalt an der Oberfläche in China etwa doppelt so hoch wie der der Vereinigten Staaten und der Europäischen Union. Die bodennahe Temperatur trägt durch den temperaturabhängigen Reaktionsgeschwindigkeitsterm \(k_{{\mathrm{NO}}_2+{\mathrm{O}}_3}\) nur geringfügig zu den regionalen Unterschieden in PNO3 bei (Erweiterte Datentabelle 2) . Dieser Begriff in China ähnelt dem der Vereinigten Staaten (3,1 × 10−17 gegenüber 3,0 × 10−17 Molekülen cm−3 s−1), da sich beide Regionen über ähnliche Breitengrade erstrecken, liegt jedoch in Indien höher (niedrigerer Breitengrad und höher). Temperaturen) und niedriger in der Europäischen Union (höhere Breitengrade und niedrigere Temperaturen).

a–c, durchschnittlicher nächtlicher PNO3-Wert in der warmen Jahreszeit für 2018–2019 (a) und 2020–2021 (b) und der nächtliche PNO3-Trend für 2014–2019 (c) in den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union, Indien und China. Sowohl die Richtung als auch die Farbe der Vektoren geben die Änderungsraten von PNO3 in ppbv h−1 yr−1 an. d, Die Änderung von PNO3, nächtlichem O3 und NO2 und deren Reaktionsrate (\(k_{{\mathrm{NO}}_2+{\mathrm{O}}_3}\)) in Prozent (Mittelwert ± 50 % Standard). Abweichung, 0,5σ) in den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union, China und vier chinesischen Städteclustern (Nordchinesische Tiefebene, Jangtse-Delta, Perlflussdelta und Sichuan-Becken) im Zeitraum 2014–2019. Grundkarte aus Lit. reproduziert. 52 unter einer Creative Commons-Lizenz CC BY 4.0.

Quelldaten

Der PNO3-Trend in der warmen Jahreszeit im Zeitraum 2014–2019 zeigt ein schnelles Wachstum von PNO3 in China um durchschnittlich 0,04 ppbv h−1 Jahr (5,8 %), wobei 43,3 % der Standorte positive Trends mit P < 0,1 aufweisen, während Trends von PNO3 in der Europäischen Union und den Vereinigten Staaten sind viel kleiner und unbedeutend, wobei ein größerer Anteil (47,9 % in der Europäischen Union und 64,7 % in den Vereinigten Staaten) der Standorte negative Trends aufweist (Abb. 1c). In diesem Artikel schätzen wir Trends anhand monatlicher Daten in der warmen Jahreszeit 2014–2019, wobei der saisonale Zyklus und die Autokorrelation entfernt wurden, um robuste Trends auch für einen relativ kurzen Zeitraum abzuleiten17. Die PNO3-Trends an den chinesischen Überwachungsstandorten sind in allen hier untersuchten Städteclustern überwiegend positiv, mit großen Schwankungen in der Größenordnung der Trends (Extended Data Abb. 2 und Extended Data Table 3). Im Vergleich dazu zeigten die meisten Standorte in der Europäischen Union und den Vereinigten Staaten leichte steigende oder fallende Trends. Das Tagesmuster von PNO3 ist in den vier Regionen ähnlich und zeigte während des Untersuchungszeitraums eine allgemeine Veränderung, anstatt durch die Änderung der Kurvenform beeinflusst zu werden (Abb. 2).

a–d, Jährlicher mittlerer Tageszyklus von PNO3 für 2014–2021 in China (a), den Vereinigten Staaten (b) und der Europäischen Union (c) und für 2018–2022 in Indien (d).

Quelldaten

Wir fanden heraus, dass der Anstieg von PNO3 in China eher von einem Aufwärtstrend bei O3 als bei NO2 dominiert wurde (Abb. 1d). Die Reduzierung der nächtlichen NOx-Emissionen führte in den vier Regionen zu einem raschen Anstieg des nächtlichen O3 (6,3 %). Darüber hinaus beobachteten wir, dass die nächtliche Oberflächentemperatur in diesem Zeitraum eine steigende Tendenz aufweist (0,06 %), was zum Anstieg von PNO3 über \(k_{{\mathrm{NO}}_2+{\mathrm{O}}_3}\) beitrug. um 0,53 %, was zeigt, dass nächtliche chemische Prozesse nur geringfügig vom globalen Klimawandel beeinflusst werden20. Der Rückgang von NO2 glich den Effekt des O3-Anstiegs auf PNO3-Änderungen in drei Megastädten (Nordchinesische Tiefebene, Jangtse-Flussdelta und Perlflussdelta) aus und war in der Nordchinesischen Tiefebene signifikant. NO2 stieg nur im Sichuan-Becken an, was einen erheblichen Beitrag zu PNO3 leistete. Ähnliche Verteilungen und Trends traten auch in der kalten Jahreszeit auf (Extended Data Abb. 3 und 4), was darauf hindeutet, dass der Hotspot der NO3-Chemie in China das ganze Jahr über bestehen blieb.

Wir haben auch PNO3 am späten Nachmittag (16:00–19:00 Uhr) berechnet, was in gewissem Maße ein Ersatz für PNO3 in der Restschicht ist21, da Oberflächenmessungen am späten Nachmittag in einer gut gemischten Grenzschicht in einigen Fällen charakteristisch sein können der ursprünglichen Zusammensetzung der Restschicht nach Einbruch der Dunkelheit. Wir erkennen jedoch an, dass diese Eigenschaft der Nachmittagsgrenzschicht nicht universell ist und von der Art des Standorts (z. B. Küste oder Kontinental) und der Jahreszeit abhängt. PNO3 am späten Nachmittag zeigte weltweit eine ähnliche Verteilung und einen Aufwärtstrend in China, was darauf hinweist, dass sowohl in der nächtlichen Grenzschicht als auch in der Restschicht eine starke NO3-Oxidation auftritt (ergänzende Abbildungen 2 und 3).

Unter der Annahme, dass das Schicksal des produzierten NO3 darin besteht, organisches oder anorganisches Nitrat umzuwandeln, was zur Entfernung von NOx führt, zeigen wir, dass die intensive und beschleunigte nächtliche Oxidation die nächtliche NOx-Lebensdauer an der Oberfläche verkürzt (\(\tau _{{{{\mathrm{NO }}}}_2}\)) um ~30 % von einem Median von 10,2 h im Jahr 2014 auf 7,3 h im Jahr 2019 (Methoden) in der warmen Jahreszeit in China und verkürzte die Restschicht \(\tau _{{{{ \mathrm{NO}}}_2}\) von 4,1 h auf 3,1 h, während es sich in anderen Regionen in diesem Zeitraum auf hohem Niveau stabilisierte (Extended Data Abb. 5 und Supplementary Table. 1). Die nächtliche Oberfläche \(\tau _{{{{\mathrm{NO}}}}_2}\) in China ist vergleichbar mit der Tagesoberfläche \(\tau _{{{{\mathrm{NO}}}}_2} \) in einigen städtischen Regionen22,23, während die Restschicht \(\tau _{{{{\mathrm{NO}}}}_2}\) unter einer Reihe von Bedingungen mit der der photochemischen Oxidation vergleichbar oder schneller ist . Die Reduzierung des nächtlichen \(\tau _{{{{\mathrm{NO}}}}_2}\) ist wichtig, da der nächtliche Beitrag zur NOx-Oxidation von ~30 % der Gesamtmenge im Sommer bis zu 90 % schwankt % im Winter24,25,26,27. Die Verringerung von \(\tau _{{{{\mathrm{NO}}}_2}\) verändert die Menge an NOx, die für die Photochemie bei Sonnenaufgang zur Verfügung steht, und führt zur Bildung von nächtlichen Nitrat-Aerosolen, was die wachsende Bedeutung der nächtlichen Strahlung verdeutlicht Oxidationsprozesse in China. Beispielsweise würde eine integrierte 10-Stunden-PNO3 von 1 ppbv h-1 einem Maximum von etwa 50 µg m-3 Nitrat-Aerosol bei Einheitsausbeute entsprechen. Da Ostchina durch intensive biogene Emissionen28, anthropogene Monoterpenemissionen29 und höhere PNO3-Werte gekennzeichnet ist, wird dort mehr NO3 produziert, was die Oxidation von VOC beschleunigt und das Potenzial hat, die Verschmutzung durch organische Aerosole zu verstärken. Wenn beispielsweise das Molekulargewicht eines Oxidationsprodukts (Monoterpennitrat) 250 g mol−1 mit einer Ausbeute von 30 % beträgt (Lit. 2), würde dies auf eine potenzielle SOA-Bildung über Nacht (10 h) von 25 µg m−3 schließen lassen, wenn Das limitierende Reagenz waren die VOC. Darüber hinaus fördert die Aktivierung von Chloratomen durch die Produktion von ClNO2 über eine erhöhte N2O5-Aufnahme die photochemische Verschmutzung30,31, wenn sich die ClNO2-Ausbeute nicht ändert. Angesichts der Tatsache, dass die viel niedrigeren PNO3-Werte sowohl in der Europäischen Union als auch in den Vereinigten Staaten nachweislich erhebliche Auswirkungen auf die Bildung von partikulärem Nitrat und organischem Aerosol in diesen Regionen haben3,4,5,32, schließen wir, dass die NO3-Chemie eine Rolle spielen könnte spielen eine wichtigere Rolle bei der atmosphärischen Oxidation und verstärken sowohl die O3- als auch die PM2,5-Verschmutzung in China.

Angesichts der kurzen Lebensdauer von NO3 in der Atmosphäre sind Trends beim NO3-Verlust ebenfalls wichtig, unterscheiden sich jedoch wahrscheinlich von denen bei PNO3. Anders als bei der einzigen dominanten Quelle von NO3 ist sein Verlust viel komplizierter und wird durch die Reaktion von NO3 mit VOCs und die Aufnahme von N2O5 bestimmt. Im Hinblick auf die Reaktion zwischen NO3 und VOCs sind die wichtigsten NO3-Reaktanten auf globaler Ebene biogene Terpene. Solche biogenen Emissionen werden hauptsächlich von der Temperatur beeinflusst und sollten sich im Hinblick auf die langfristigen Trends in den hier analysierten sechs Jahren nicht wesentlich ändern. Auf der Skala von Städten und Stadtclustern können die anthropogenen VOC-Emissionen in Gebieten wie Los Angeles in der Anfangsphase erheblich sein und sind mit der kontinuierlichen Umsetzung von Emissionsreduzierungen zurückgegangen. Daher kann davon ausgegangen werden, dass die durch anthropogene VOC verursachte NO3-Reaktivität in Los Angeles erheblich zurückgegangen ist. In China hingegen verzeichneten die VOC-Emissionen in den letzten Jahren (2010–2017) einen leichten Anstieg33; daher ist mit einem Anstieg der anthropogenen NO3-Reaktivität zu rechnen. Im Hinblick auf die N2O5-Aufnahme führte der starke Rückgang der Aerosolbelastung in China im Zeitraum 2014–201934 zu einer Verringerung der Oberfläche für die stattfindende Reaktion. Gleichzeitig kann die N2O5-Aufnahmerate durch die Abnahme des Sulfatanteils und die Zunahme des Nitratanteils möglicherweise weiter reduziert werden. Langfristige Aerosolrückgänge in den Vereinigten Staaten sind gut dokumentiert35,36,37, wurden jedoch nicht im Hinblick auf den Einfluss auf die N2O5-Aufnahme analysiert. Vor allem könnte die NO3-Verlusthäufigkeit in China etwas zurückgehen (angesichts der erhöhten anthropogenen VOC, die die NO3-Reaktivität steigerte), und in der Europäischen Union und den Vereinigten Staaten stabil bleiben oder leicht abnehmen. Dies impliziert einen zunehmenden Trend der NO3-Konzentration in China.

Dieser steigende Trend wurde durch die COVID-19-Pandemie unterbrochen. Abbildung 1b zeigt, dass PNO3 in verschiedenen Regionen im Zeitraum 2020–2021 im Vergleich zu 2018–2019 um 10–40 % zurückgegangen ist, was auf den anhaltenden globalen Rückgang der Konzentrationen sowohl von nächtlichem NO2 als auch von O3 zurückzuführen ist (Erweiterte Daten, Abb. 1c,d). Allerdings scheint die durch die Pandemie ausgelöste dramatische Emissionsänderung nicht nachhaltig gewesen zu sein38. In den Vereinigten Staaten und der Europäischen Union sind die Emissionen und die Umweltverschmutzung weitgehend wieder auf das Niveau vor der Pandemie zurückgekehrt, und dies wird in Zukunft wahrscheinlich auch in China der Fall sein39. Daher ist es wahrscheinlich, dass die durch die nächtliche Chemie ausgelösten atmosphärischen chemischen Zyklen wieder das Tempo vor der Pandemie erreichen.

Wir haben außerdem einen theoretischen Rahmen (Methoden) erstellt, um die Abhängigkeit von PNO3 von NOx-Emissionen bei verschiedenen VOC-Werten zu beschreiben (Abb. 3a). Bei einem festen VOC-Emissionsszenario schwächt ein Rückgang des NOx von einem hohen Emissionsniveau die NO-Titration von O3 und erhöht PNO3. Wir nennen dies das NOx-gesättigte Regime für die Nachtchemie, analog zum gleichnamigen photochemischen Regime40. Bei viel geringeren NOx-Emissionen verringert die NOx-Abnahme die O3-Bildung am Vortag und führt nachts zu einem proportionalen Rückgang von PNO3. Wir nennen dies das NOx-limitierte Nachtregime. Die Entwicklung dieser beiden Muster wird auf die nichtlineare Beziehung zwischen O3 und seinen Vorläufern zurückgeführt. Insbesondere wird PNO3 durch die Gesamtoxidantien (Ox = NO2 + O3) und deren nächtliche Verteilung reguliert (Abb. 3b). Beide Aspekte werden durch die NOx-Emission beeinflusst, und der maximale nächtliche PNO3-Wert würde unter Bedingungen auftreten, in denen nächtliches NO2 ungefähr gleich O3 ist.

a, Abhängigkeit von PNO3 von der NOx-Emission in China, Indien, der Europäischen Union und den Vereinigten Staaten im Zeitraum 2018–2019 und Los Angeles im Jahr 1980. Die Farbe der Kurve stellt die Abhängigkeit bei unterschiedlicher VOC-Reaktivität dar. Die schwarz gepunktete Linie ist die Trennlinie zwischen dem NOx-begrenzten Bereich und dem NOx-gesättigten Bereich. Der farbige Pfeil zeigt die Erfahrungen von Los Angeles seit 1980 und der schwarze Pfeil zeigt den Trend chinesischer Städte im Zeitraum 2014–2019. Der Standort wurde aus den erweiterten Daten übernommen. Abb. 6. b, Die Abhängigkeit des durchschnittlichen nächtlichen PNO3 von der NOx-Emission bei einer festen VOC-Emission. Die gestrichelte Linie markiert das Maximum von PNO3.

Quelldaten

Wir fanden chinesische und indische Städte, die im NOx-gesättigten Bereich liegen; Die Europäische Union und die Vereinigten Staaten stellen derzeit auf das NOx-begrenzte Regime um, bei dem die Änderung des PNO3 bei der NOx-Reduktion nur schwach ausfällt. Historische Langzeitaufzeichnungen zeigen, dass in Los Angeles in den letzten vier Jahrzehnten insgesamt ein anhaltender Rückgang des PNO3 mit einer kontinuierlichen Reduzierung des NO2 und stabilisierten nächtlichen O3-Werten zu verzeichnen war. Ref. 41 berichtete über die ersten Messungen von städtischem NO3 während 15 Nächten im August–September 1979 in Claremont und Riverside im Los Angeles Basin. Die Analyse ihrer gemeldeten NO2-, O3- und Temperaturwerte zum Zeitpunkt des NO3-Maximums, das bei oder kurz nach Sonnenuntergang auftrat, ergab einen PNO3-Wert von 13,2 ± 13,2 ppbv h−1, mit einem Maximalwert von 52,7 ppbv h−1. Ein einzelnes 6-Stunden-Ereignis am 18. September 1979 von 18:00 bis Mitternacht LT zeigte PNO3 = 30,9 ± 18,6 ppbv h−1, mit einem Maximum von 65,8 ppbv h−1. Daher traten in Los Angeles in dieser Zeit viel höhere PNO3-Werte bei extremen Luftverschmutzungsereignissen auf.

Der aktuell in acht repräsentativen Städten (Peking, Shanghai, Guangzhou, Chengdu, Xi'an, Jinan, Zhengzhou und Shijiazhuang) in China diagnostizierte PNO3 ist vergleichbar mit dem im Los Angeles der 1990er Jahre, allerdings mit einem insgesamt steigenden Trend im Zeitraum 2014–2019 NOx-Abnahme (Abb. 4) Dies liegt daran, dass die O3-Bildung in vielen chinesischen Städten dem VOC-begrenzten Regime unterliegt, sodass die NOx-Reduktion zu einem Anstieg von O3 führen würde (Ref. 42). Der langfristig sinkende Trend bei PNO3 in Los Angeles zeigt, dass der nächtliche O3-Gehalt stabilisiert und gleichzeitig NOx reduziert werden kann, ein Ergebnis, das möglicherweise auch auf China zutrifft. Durch die Kombination des theoretischen Rahmens und der beobachteten Verschiebung während der COVID-19-Pandemie38 schlagen wir vor, dass die nächtliche Oxidationsrate stark von der O3-Verschmutzung am Tag beeinflusst wird. Die Reduzierung der VOCs ist daher eine wirksame Minderungsstrategie sowohl für die O3-Verschmutzung am Tag als auch für die durch NO3 initiierten chemischen Kreisläufe in der Nacht in China und ähnlichen Entwicklungsländern wie Indien43, es sei denn, es erfolgt eine Umstellung auf das NOx-begrenzte Regime.

a–c, Der jährliche Trend (Mittelwert ± Standardabweichung) der nächtlichen PNO3 (a), O3 (b) und NO2 (c) in Los Angeles und acht repräsentativen chinesischen Städten (Peking, Shanghai, Guangzhou, Chengdu, Xi'an, Jinan, Zhengzhou und Shijiazhuang) in der warmen Jahreszeit von 1980 bis 2021. Die Ergebnisse in der kalten Jahreszeit sind in Extended Data Abb. 7 dargestellt.

Quelldaten

Die verkürzte NOx-Lebensdauer und die erhöhte nächtliche Oxidation können die Luftqualität erheblich beeinträchtigen. Der jüngste Trend in chinesischen Städten zeigt einen kontraintuitiven Anstieg von PNO3 mit NOx-Reduktion, was darauf hindeutet, dass die Nachtchemie aufgrund des anhaltenden zukünftigen PNO3-Anstiegs in China immer wichtiger wird. Dieser Anstieg hat das Potenzial, die Raten wichtiger Kreisläufe weiter zu erhöhen, die die Luftqualität beeinflussen, wie z. B. die Nitrat-Aerosol- und SOA-Produktion2,44 sowie der Halogenkreislauf, der die O3-Verschmutzung beeinflusst12,13. Diese Ergebnisse verdeutlichen die Herausforderung bei der Eindämmung der photochemischen und Nitrat-Aerosolverschmutzung im Zusammenhang mit nächtlicher Oxidation im städtischen Ballungsraum Chinas43,45,46 und ebenso in Entwicklungsländern wie Indien47. Daher wird die Aufklärung der Mechanismen und die Entwicklung kostengünstiger Minderungsstrategien für nächtliche Oxidationsveränderungen von entscheidender Bedeutung sein, um die Entwicklung der troposphärischen Oxidationskapazität48,49,50,51 und ihre Rolle für die Luftqualität und das Klima zu verstehen. Nur eine begrenzte Anzahl von Modellierungsstudien bewertet die Reaktion von O3 und PM auf nächtliche chemische Prozesse quantitativ, ganz zu schweigen von Trends bei der Auslösung dieser Prozesse. Die explizite Berücksichtigung solcher Trends in zukünftigen Modellierungsstudien wird für die Bewertung der Luftqualität und der Klimareaktionen auf Emissionsänderungen von erheblichem Interesse sein.

Die landesweiten stündlichen Beobachtungen von bodennahem NO2 und O3 an mehr als 1.600 Stationen in chinesischen Städten für den Zeitraum 2014–2021 wurden vom Netzwerk des China National Environmental Monitoring Center erhalten. Gleichzeitige stündliche Messungen in den Vereinigten Staaten (einschließlich Los Angeles für 1980–2021) und der Europäischen Union wurden vom Überwachungsnetzwerk des Environmental Protection Agency Air Quality System bzw. der Europäischen Umweltagentur erhalten. Bodenbeobachtungen von NO2 und O3, die an den kontinuierlichen Stationen des Central Pollution Control Board in Indien überwacht werden, sind beim Central Control Room for Air Quality Management für 2014–2021 erhältlich. Die stündliche Lufttemperatur in 2 m Höhe über dem Boden (T2M) wurde vom Produkt53 der Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications, Version 2 (MERRA-2) der NASA (National Aeronautics and Space Administration) mit einer Auflösung von 0,5° × 0,625 ermittelt °. Wir erfassen MERRA-2-Temperaturdaten im Raster eines Überwachungsstandorts, um die NO3-Produktionsrate für einzelne Standorte zu berechnen.

Die Messungen von NO2 und O3 werden zur Ortszeit in das Mischungsverhältnis (ppbv) umgerechnet. Wir wenden Maßnahmen zur Datenqualitätskontrolle an, um unzuverlässige Datenausreißer auszuschließen, und wählen Stationen mit kontinuierlichen Beobachtungen von 2014 bis 2021 für die Trendanalyse aus. Gemäß früheren Studien19,54,52 schließen wir Datenpunkte aus (1) mit Werten über 500 ppbv oder weniger als 0 ppbv, (2) mit einem stündlichen standardisierten Wert (\(z_{\mathrm{i}} = \frac{ {x_{\mathrm{i}} - \bar x}}{\sigma }\), wobei xi der stündliche Datenpunkt, \(\bar x\) der monatliche Mittelwert und σ die berechnete Standardabweichung ist jeden Monat) größer als 5, (3) mit extrem geringer Variabilität an einem bestimmten Tag (der Unterschied zwischen dem Tagesmaximum und -minimum beträgt weniger als 2 ppbv), (4) mit dem gleichen Wert für mindestens 4 von 5 aufeinanderfolgenden Stunden oder (5) zeigt unrealistische große Spitzen in Zeitreihen, die die Kriterien von Ref. erfüllen. 19. Durch diese Qualitätskontrollverfahren wurden 4,4 %, 12,3 %, 12,4 % bzw. 13,3 % der Stundenaufzeichnungen in China, den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union und Indien entfernt. Einige der in dieser Studie verwendeten Daten des NO2-Überwachungsnetzwerks basieren auf der Umwandlung in NO mithilfe eines erhitzten Molybdänkatalysators, einer Methode, von der bekannt ist, dass sie positive Interferenzen aufweist, die mit dem Verhältnis von oxidiertem reaktivem Stickstoff zu NOx zunehmen (Ref. 55,56). Dieser Effekt macht den aus dieser Arbeit ermittelten PNO3 zu einer Obergrenze des tatsächlichen PNO3, außer in Netzwerken, die photolytische Konverter oder direkte NO2-Monitore verwenden (z. B. der US-Bundesstaat Kalifornien) oder in Quellregionen, in denen NOx einen großen Anteil am Gesamtwert ausmacht reaktiver Stickstoff.

Die nächtliche NOx-Lebensdauer (\(\tau _{{\mathrm{NO}}_x}\)) wird durch Gleichung (2) berechnet. Hier haben wir die Untergrenze der nächtlichen NOx-Lebensdauer geschätzt, unter der Annahme, dass der NO3-Verlust durch die N2O5-Aufnahme dominiert wird; Daher geht mit dem NO3-Verlust ein zusätzlicher NO2-Verlust einher:

Die nächtliche Nitratproduktionsrate ist der Durchschnitt der stündlichen NO3-Produktionsrate für den 10-Stunden-Zeitraum von 20:00 bis 05:59 Uhr (am nächsten Tag). Für die Berechnung des nächtlichen Tagesmittelwertes sind mindestens 75 % (7 h) der gültigen Stundenaufzeichnungen erforderlich. Die Anforderung an die Verfügbarkeit gültiger täglicher Aufzeichnungen wurde auf 60 % (18 Tage) gelockert, um den monatlichen Mittelwert zu berechnen. Anschließend werden monatliche Mittelwerte der nächtlichen NO3-Produktionsrate verwendet, um deren Trends an jedem Standort zu bestimmen. Zur Ableitung der Trends verwenden wir nur Websites mit mindestens 60 % (21 Monaten) verfügbaren monatlichen Datensätzen in den Jahren 2014–2019 und mindestens vier gültigen monatlichen Datensätzen im Jahr 2014. Daher werden 506 Standorte in China, 116 Standorte in den Vereinigten Staaten und 1.004 Standorte in der Europäischen Union zur Berechnung der Trends der nächtlichen NO3-Produktionsrate in der warmen (April–September) und kalten Jahreszeit (andere Monate) herangezogen. Für Indien berechnen wir die mittlere nächtliche NO3-Produktionsrate an 49 Standorten für 2018–2019 und an 78 Standorten für 2020–2021, da die Daten für 2014–2017 weitgehend nicht verfügbar sind und die vorstehenden Anforderungen für die Trendberechnung nicht erfüllen. Da sowohl NO2 als auch O3 starken saisonalen Zyklen unterliegen, können außerdem auf Monatsdurchschnitten basierende Trends bei nächtlichem PNO3 weniger genau sein als Trends, die aus monatlichen Anomalien abgeleitet werden, wenn Daten fehlen57. Wir folgen damit der von Cooper et al.57 vorgeschlagenen Strategie, Trends auf der Grundlage monatlicher Durchschnittsanomalien zu berechnen. Wir berechnen zunächst monatliche Durchschnittswerte für den gesamten Zeitraum 2014–2019 und ermitteln dann den monatlichen Anomaliewert als Differenz zwischen den einzelnen monatlichen Mittelwerten und den monatlichen Mittelwerten 2014–2019. Die linearen Trends der NO3-Produktionsraten werden mithilfe der folgenden verallgemeinerten Methode der kleinsten Quadrate mit Autoregression19 geschätzt:

Dabei stellt yt die monatliche nächtliche NO3-Produktionsratenanomalie im Monat t dar, t ist der Index des Monats während des Untersuchungszeitraums (warme/kalte Jahreszeit für 2014–2019, d. h. im Bereich von 1 bis 36), b ist der Achsenabschnitt, k bezeichnet den linearen Trendkoeffizienten, α und β sind Koeffizienten für eine 6-monatige harmonische Reihe saisonaler Zyklen (M reicht von 1 bis 6) und ARt soll die Autokorrelation berücksichtigen.

In dieser Studie wird ein beobachtungsbeschränktes Boxmodell angewendet, das auf dem Regional Atmospheric Chemical Mechanism Version 2 (RACM2)58 basiert, mit einigen Modifikationen (z. B. wurde die Chloridchemie hinzugefügt59). Eine detaillierte Beschreibung der Implementierung von RACM2 finden Sie in einer früheren Veröffentlichung59. In dieser Studie beschränken sich die Modellrechnungen auf Messungen von CO, SO2, C2-C12 VOC sowie auf die gemessenen Photolysefrequenzen, Temperatur und Druck sowie Wasserdampfkonzentrationen und Aerosoloberflächendichte. Die NOx-Emissionsrate, die durch Anpassen der beobachteten täglichen NOx- und O3-Konzentrationen ermittelt wurde, wurde ebenfalls eingeschränkt. Die Mischungsverhältnisse von CH4 und H2 werden mit 1,9 ppmv bzw. 550 ppbv angenommen. Das Modell wird in einem zeitabhängigen Modus betrieben, in dem eingeschränkte Werte alle 1 Stunde aktualisiert werden. Für alle Arten, die im Modell produziert werden, wird eine zusätzliche Senke implementiert, die physikalische Verlustprozesse wie Trockenablagerungen darstellt, und zwar mit einer Rate, die einer Lebensdauer von 24 Stunden entspricht. Die heterogene Chemie von N2O5 und ClNO2 wurde im Boxmodell berücksichtigt. Der N2O5-Aufnahmekoeffizient wurde vom Parametrisierungsschema unter Berücksichtigung der Umgebungstemperatur und der relativen Luftfeuchtigkeit übernommen60, mit einer festen ClNO2-Ausbeute von 0,5. Der ClNO2-Aufnahmekoeffizient wurde auf einen oberen Wert von 5 × 10−6 mit einer Cl2-Einheitsausbeute61,62 festgelegt.

Die Abhängigkeit von PNO3 von der NOx-Emission wird mit dem Boxmodell berechnet. Die chemischen Mechanismen sind die gleichen wie oben beschrieben. Daher ist das Modell auf unterschiedliche NOx-Emissionsraten ausgelegt, was den realen Bedingungen besser entspricht. Wir verwendeten die täglichen durchschnittlichen Beobachtungsdaten, die im Sommer 2018 in Taizhou in Ostchina gewonnen wurden63, als Basisfallbeschränkung mit einem zusätzlichen 2-Tage-Spin-up. Durch Anpassen der Intensität der NOx-Emission zusammen mit der eingeschränkten VOC-Reaktivität werden die modellierten NO2- und O3-Werte so optimiert, dass sie mit den Beobachtungen übereinstimmen, und anschließend haben wir die NOx-Emission im Basisfall abgeleitet. Durch Anpassen des Faktors der NOx-Emission und der VOC-Reaktivität können wir dann ermöglichen, dass das konzeptionelle Modell die aus Beobachtungen abgeleiteten PNO3, O3 und NOx für den durchschnittlichen Zustand von China, den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union und Indien im Zeitraum 2018–2019 und den folgenden Jahren anpasst Fall in Los Angeles im Jahr 1980 (Extended Data Abb. 6). Wir überprüften die Einflüsse von Aerosolbelastung, Sonneneinstrahlung und Oberflächentemperatur auf das Muster der PNO3-NOx-Emission durch Empfindlichkeitstests und bestätigten, dass diese Faktoren das Muster der Kurve und die relativen Positionen verschiedener Städte nicht veränderten, sondern zu einer gewissen Verengung und Verschiebung führten in der Spitze der Kurve sowie deren Breite.

Die Daten sind über figshare verfügbar (https://doi.org/10.6084/m9.figshare.20290587.v4). Die stündlichen bodengestützten Beobachtungen von NO2 und O3 über China, den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union und Indien sind archiviert unter https://quotsoft.net/air/, https://www.epa.gov/outdoor-air- Qualitätsdaten, https://discomap.eea.europa.eu/map/fme/AirQualityExport.htm bzw. https://app.cpcbccr.com/ccr/. Die stündlichen 2 m Lufttemperatur-MERRA-2-Reanalysedaten stammen von https://doi.org/10.5067/VJAFPLI1CSIV. Der Boxmodell-Simulationsdatensatz ist über figshare verfügbar (https://doi.org/10.6084/m9.figshare.21268014). Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Alle Abbildungen in diesem Artikel wurden von IDL (Interactive Data Language Version 8.3) und Python erstellt und die Quellcodes können auf Anfrage beim entsprechenden Autor angefordert werden.

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Haichao Wang erhielt finanzielle Unterstützung von der National Natural Science Foundation of China (Zuschuss 42175111). KL erhielt finanzielle Unterstützung von der National Natural Science Foundation of China (Zuschüsse 22221004, 21976006, 91844301). KL erhielt finanzielle Unterstützung von der Beijing Municipal Natural Science Foundation for Distinguished Young Scholars (JQ19031). KL erhielt finanzielle Unterstützung vom National Research Program for Key Issue in Air Pollution Control (2019YFC0214800). Haichao Wang erhielt finanzielle Unterstützung vom National State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex (Zuschuss CX2020080578). YJT erhielt finanzielle Unterstützung von der National Natural Science Foundation of China (42175118) und der Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation (2022A1515010852).

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Haichao Wang, Haolin Wang, Xiao Lu.

School of Atmospheric Sciences, Sun Yat-Sen University und Southern Marine Science and Engineering Guangdong Laboratory (Zhuhai), Zhuhai, China

Haichao Wang, Haolin Wang, Xiao Lu und Shaojia Fan

Staatliches wichtiges gemeinsames Labor für Umweltsimulation und Verschmutzungskontrolle, staatliches Schlüssellabor für Umweltschutz für atmosphärische Ozonverschmutzungskontrolle, Hochschule für Umweltwissenschaften und -technik, Universität Peking, Peking, China

Haichao Wang, Keding Lu und Yuanhang Zhang

Beobachtungs- und Forschungsstation der Provinz Guangdong für Klima, Umwelt und Luftqualitätsveränderungen in der Perlflussmündung, Schlüssellabor für tropische Atmosphäre-Ozean-Systeme (Sun Yat-sen-Universität), Bildungsministerium, Zhuhai, China

Haichao Wang, Haolin Wang, Xiao Lu und Shaojia Fan

Labor für Klima- und Ozean-Atmosphären-Studien, Abteilung für Atmosphären- und Ozeanwissenschaften, Fakultät für Physik, Peking-Universität, Peking, China

Lin Zhang

Fakultät für Meereswissenschaften, Sun Yat-sen-Universität, Zhuhai, China

Yee Jun Tham

Fakultät für Geographie, Erd- und Umweltwissenschaften, Universität Birmingham, Birmingham, Großbritannien

Zongbo Shi

Kooperatives Institut für Forschung in den Umweltwissenschaften, University of Colorado, Boulder, CO, USA

Kenneth Aikin

NOAA Chemical Sciences Laboratory, Boulder, CO, USA

Kenneth Aikin und Steven S. Brown

Fakultät für Chemie, University of Colorado, Boulder, CO, USA

Steven S. Brown

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Haichao Wang, KL, SSB und YZ hat die Studie entworfen. Haichao Wang, KL, Haolin Wang, KA und XL analysierten die Daten und verfassten den Artikel mit Input von LZ, YJT, ZS und SF

Korrespondenz mit Keding Lu, Steven S. Brown oder Yuanhang Zhang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Geoscience dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Hauptredakteur für Handhabung: Xujia Jiang, in Zusammenarbeit mit dem Team von Nature Geoscience.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Beobachteter Wert und Trend von nächtlichem O3 und NO2 in der warmen Jahreszeit (April–September). a,b, Durchschnittlicher nächtlicher O3- (a) und NO2-Wert (b) in der warmen Jahreszeit im Zeitraum 2018–2019. c,d, Durchschnittlicher nächtlicher O3 (c) und NO2 (d) in der warmen Jahreszeit im Zeitraum 2020–2021. Das durchschnittliche ± Standardabweichungsergebnis in China, den Vereinigten Staaten, der Europäischen Union und Indien ist links in jedem Feld angegeben. Grundkarte aus Lit. reproduziert. 52 unter einer Creative Commons-Lizenz CC BY 4.0.

Quelldaten

Standortanzahl-Histogramme der Änderungsraten von PNO3 im Zeitraum 2014–2019 in verschiedenen Jahreszeiten und Regionen. a,b, Ergebnisse von China, der Europäischen Union und den Vereinigten Staaten in warmen (a) und kalten (b) Jahreszeiten. c,d, wie a und b, jedoch für vier Städtecluster in China.

Quelldaten

Wie Abb. 1, jedoch in der kalten Jahreszeit. Grundkarte aus Lit. reproduziert. 52 unter einer Creative Commons-Lizenz CC BY 4.0.

Quelldaten

Wie Extended Data Abb. 1, jedoch für die kalte Jahreszeit. Grundkarte aus Lit. reproduziert. 52 unter einer Creative Commons-Lizenz CC BY 4.0.

Quelldaten

Der Box-Whisker der jährlichen nächtlichen Lebensdauer von NO2 im Warmen. (a) und kalte Jahreszeit. (b) in den vier Regionen. Weitere Einzelheiten zu den Daten sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt.

Quelldaten

Wie Abb. 4, jedoch für die kalte Jahreszeit.

Quelldaten

Die nächtliche NO3-Produktionsrate als Funktion der NOx-Emission bei verschiedenen VOC-Werten. Die Punkte in unterschiedlichen Farben stellen den durchschnittlichen Zustand in den fünf Regionen dar (USA, Europäische Union, China und Indien im Jahr 2018–2019 und LA im Jahr 1980).

Quelldaten

Ergänzende Abbildungen. 1–3 und Tabelle 1.

Beobachteter Wert und Trend des nächtlichen PNO3 in der warmen Jahreszeit (April–September).

Der Tageszyklus von PNO3.

Die modellierte Abhängigkeit der nächtlichen O3-, Ox- und NO3-Produktionsrate von der NOx-Emission bei einem festen VOC-Wert.

Die Trends der nächtlichen PNO3, NO2 und O3 in der kalten Jahreszeit von 1980 bis 2021.

Beobachteter Wert und Trend von nächtlichem O3 und NO2 in der warmen Jahreszeit (April–September).

Standortanzahl-Histogramme der Änderungsraten von PNO3 im Zeitraum 2014–2019 in verschiedenen Jahreszeiten und Regionen

Beobachteter Wert und Trend des nächtlichen PNO3 in der warmen Jahreszeit (April–September) im Zeitraum 2014–2019.

Beobachteter Wert und Trend von nächtlichem O3 und NO2 in der kalten Jahreszeit (Oktober–März)

Die Box-and-Whisker-Daten der jährlichen nächtlichen Lebensdauer von NO2.

Die Trends der nächtlichen PNO3, NO2 und O3 in der warmen Jahreszeit von 1980 bis 2021.

Die modellierten nächtlichen NO3-Produktionsraten als Funktion der NOx-Emission bei verschiedenen VOC-Werten.

PNO3, O3 und NO2 in jeder Region während der warmen und kalten Jahreszeit im Zeitraum 2018–2019.

Temperatur und Reaktionsgeschwindigkeitskonstante von NO2 und O3 in jeder Region während der warmen und kalten Jahreszeit im Zeitraum 2018–2019.

Der Trend der PNO3- und Standortverteilung in jeder Region während der warmen und kalten Jahreszeit im Zeitraum 2014–2019.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 26. Juli 2022

Angenommen: 29. Dezember 2022

Veröffentlicht: 26. Januar 2023

Ausgabedatum: März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41561-022-01122-x

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